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    Coherently-averaged dual comb spectrometer at 7.7 µm with master and follower quantum cascade lasers
    (2021-6) ; ;
    Terrasanta, Giulio
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    Gianella, Michele
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    Jouy, Pierre
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    Kapsalidis, Filippos
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    Shahmohammadi Mehran, Mehran
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    Beck Matthias, Matthias
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    Faist, Jérôme
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    Emmenegger, Lukas
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    Hugi, Andreas
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    We demonstrate coherent averaging of the multi-heterodyne beat signal between two quantum cascade laser frequency combs in a master-follower configuration. The two combs are mutually locked by acting on the drive current to control their relative offset frequency and by radio-frequency extraction and injection locking of their intermode beat signal to stabilize their mode spacing difference. By implementing an analog common-noise subtraction scheme, a reduction of the linewidth of all heterodyne beat notes by five orders of magnitude is achieved compared to the free-running lasers. We compare stabilization and post-processing corrections in terms of amplitude noise. While they give similar performances in terms of signal-to-noise ratio, real-time processing of the stabilized signal is less demanding in terms of computational power. Lastly, a proof-of-principle spectroscopic measurement was performed, showing the possibility to reduce the amount of data to be processed by three orders of magnitude, compared to the free-running system.
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    Investigation of novel actuator and frequency noise in quantum cascade lasers and QCL combs
    Les lasers à cascade quantique (QCL) ont de nombreuses applications, notamment dans la détection de traces de gaz et la spectroscopie à haute résolution. L'une des principales exigences de la spectroscopie à haute résolution est la pureté spectrale du laser qui est souvent représentée en termes de sa largeur de raie, c'est-à-dire la largeur totale à mi-hauteur du spectre d'émission. Une autre exigence est la capacité de moduler la longueur d'onde ou la fréquence du laser, qui est couramment utilisée dans les méthodes spectroscopiques comme la spectroscopie par modulation de longueur d'onde (Wavelength Modulation Spectroscopy – WMS), la spectroscopie par modulation de fréquence (Frequency Modulation Spectroscopy – FMS), etc, et qui est généralement obtenue par une modulation du courant d'injection du laser. Toutefois, cette modulation entraîne une modulation simultanée de la puissance optique qui, dans de nombreux cas, n'est pas souhaitée. Cette thèse présente de nouvelles approches pour répondre à ces besoins avec des QCLs. D'une part, un nouvel actuateur sous la forme d'un élément résistif intégré est étudié pour son utilisation potentielle pour réduire le bruit de fréquence d’un QCL et, par conséquent, pour rétrécir sa largeur de raie. Les problèmes rencontrés sont discutés. La génération d'une modulation d'amplitude ou de fréquence pure dans un QCL en utilisant cet élément résistif est également présentée. L'approche proposée est prometteuse pour améliorer les performances dans des applications de détection de traces de gaz dans lesquelles la modulation résiduelle nuit aux performances du système et où une modulation pure d'amplitude ou de fréquence est souhaitée. Une analyse complète de la modulation résiduelle, présentée à deux fréquences de modulation de 1 et 10 kHz, a montré une réduction de la modulation d'amplitude résiduelle de près de 20 dB dans le cas de la modulation de fréquence pure et de plus de 20 dB de la modulation de fréquence résiduelle dans le cas de la modulation d'amplitude pure par rapport à une modulation appliquée sur le courant d’injection du QCL. L'approche proposée est simple et facile à mettre en oeuvre par rapport à d'autres méthodes précédemment présentées qui nécessitent soit l’utilisation de lasers externes dans le proche infrarouge éclairant la face avant du QCL ou un QCL à trois sections spécialement conçu pour obtenir des modulations d'amplitude ou de fréquence pure. Dans le proche infrarouge, la stabilisation de la fréquence d’un laser sur une longue ligne à retard à fibre optique a été démontrée comme une méthode alternative pour atteindre des largeurs de raie ultra-étroites. Pour la première fois, la mise en oeuvre d'une ligne à retard pour la réduction du bruit de fréquence d’un laser dans l’infrarouge moyen est présentée dans cette thèse. Par rapport aux démonstrations précédentes dans le proche infrarouge, plusieurs adaptations ont été nécessaires en raison de la disponibilité moindre des composants optiques clés tels que les fibres optiques monomodes à faibles pertes et les modulateurs acousto-optiques. Dans une démonstration de principe, un court délai en espace libre d’une longueur de 1 m seulement a été mis en oeuvre dans une configuration self-homodyne évitant l'utilisation d'un modulateur acousto-optique. Une réduction de 40 dB de la densité spectrale de bruit de fréquence du laser a été obtenue, ce qui se traduit par une largeur de raie inférieure à 10 kHz pour un temps d'intégration de 1 s. En créant des délais plus longs, soit en espace libre, soit en utilisant des fibres optiques dans l’infrarouge moyen, cette approche devrait permettre d'obtenir une largeur de raie au niveau du hertz dans des QCLs. Les peignes de fréquence produits par des QCL constituent une technologie émergente dans le domaine de la spectroscopie à deux peignes. L'observation directe de la fréquence d’offset dans un peigne QCL n'a pas été possible jusqu’à présent en utilisant la méthode standard par interférométrie f-to-2f car ces lasers n'émettent pas de courtes impulsions nécessaires pour élargir le spectre émis jusqu’à une octave de fréquence. Pour la première fois, la caractérisation indirecte de la fréquence d’offset dans un peigne QCL dans l’infrarouge moyen est présentée dans cette thèse en termes de bruit de fréquence et de réponse de modulation, en utilisant une méthode basée sur le concept d'un oscillateur de transfert.
    Abstract
    Quantum cascade lasers (QCLs) have numerous applications especially in trace gas sensing and high-resolution spectroscopy. One of the key requirements for high-resolution spectroscopy is the laser spectral purity which is often represented in terms of the laser linewidth, i.e., the full width at half maximum of the emission spectrum. Another requirement is the ability to modulate the laser wavelength/frequency, which is routinely used in spectroscopic methods like wavelength modulation spectroscopy, frequency modulation spectroscopy, etc and is generally obtained through a modulation of the laser injection current. However, such modulation leads to a simultaneous modulation of the optical power which in many cases is undesired. In this thesis, new approaches to address these needs are addressed. On one hand, a new actuator in QCLs in the form of a resistive element is investigated for its potential use in frequency noise reduction, hence, linewidth narrowing of a MIR QCL and encountered problems are discussed. The generation of pure amplitude or frequency modulation in a QCL using the resistive element is also presented. The proposed approach is attractive for enhanced performance in trace gas sensing applications in which the residual modulation harms the system performance and either pure amplitude or frequency modulation is required. A comprehensive analysis of residual modulation, presented at two modulation frequencies of 1 and 10 kHz, showed a reduction of the residual amplitude modulation by almost 20 dB in the case of pure frequency modulation and of the residual frequency modulation by more than 20 dB in the case of pure amplitude modulation as compared to the modulation applied to the QCL current. The proposed approach is simple and easy to implement as compared to some other methods previously reported that require external near-infrared lasers shining on the front facet of the QCL or a specially designed three-section QCL for pure amplitude and frequency generation. In the near-infrared, frequency stabilization to a long fiber delay line was demonstrated as an alternative scheme for ultra-narrow linewidth lasers. For the first time, the implementation of a delay line for frequency noise reduction in the MIR is presented in the thesis. Compared to former demonstrations in the near-infrared, several adaptations were required due to the poorer availability of key optical components such as low-loss singlemode optical fibers and acousto-optic modulators. In the proof-of-principle demonstration, a short free-space delay of only 1 m in a self-homodyne configuration avoiding the use of an acousto-optic modulator is implemented. A 40-dB reduction of the laser frequency noise power spectral density resulting in a sub-10-kHz linewidth for 1-s integration time has been achieved. By creating longer delays either in free space or using MIR optical fibers, this approach has the potential to achieve Hz-level linewidth in QCLs. QCL comb is an emerging technology in the field of dual-comb spectroscopy. The direct observation of the offset frequency in a QCL comb has not yet been possible using standard f-to-2f interferometry as the laser does not emit short pulses. For the first time, the indirect characterization of the offset frequency in a MIR QCL comb is presented in terms of its frequency noise and modulation response, using a method based on the transfer oscillator concept.
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    10 kHz linewidth mid-infrared quantum cascade laser by stabilization to an optical delay line
    We present a mid-infrared quantum cascade laser (QCL) with a sub-10 kHz full width at half-maximum linewidth (at 1 s integration time) achieved by stabilization to a free-space optical delay line. The linear range in the center of a fringe detected at the output of an imbalanced Mach–Zehnder interferometer implemented with a short free-space pathlength difference of only 1 m is used as a frequency discriminator to detect the frequency fluctuations of the QCL. Feedback is applied to the QCL current to lock the laser frequency to the delay line. The application of this method in the mid-infrared is reported for the first time, to the best of our knowledge. By implementing it in a simple self-homodyne configuration, we have been able to reduce the frequency noise power spectral density of the QCL by almost 40 dB below 10 kHz Fourier frequency, leading to a linewidth reduction by a factor of almost 60 compared to the free-running laser. The present limits of the setup are assessed and discussed.
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    Frequency noise correlation between the offset frequency and the mode spacing in a mid-infrared quantum cascade laser frequency comb
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    Kapsalidis, Filippos
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    Shahmohammadi, Mehran
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    Beck, Mattias
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    Hugi, Andreas
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    Jouy, Pierre
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    Faist, Jérôme
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    The generation of frequency combs in the mid-infrared (MIR) spectral range by quantum cascade lasers (QCLs) has the potential for revolutionizing dual-comb multi-heterodyne spectroscopy in the molecular fingerprint region. However, in contrast to frequency combs based on passively mode-locked ultrafast lasers, their operation relies on a completely different mechanism resulting from a four-wave mixing process occurring in the semiconductor gain medium that locks the modes together. As a result, these lasers do not emit pulses and no direct self-referencing of a QCL comb spectrum has been achieved so far. Here, we present a detailed frequency noise characterization of a MIR QCL frequency comb operating at a wavelength of 8 μm with a mode spacing of ~ 7.4 GHz. Using a beat measurement with a narrow-linewidth single-mode QCL in combination with a dedicated electrical scheme, we measured the frequency noise properties of an optical mode of the QCL comb, and indirectly of its offset frequency for the first time, without detecting it by the standard approach of nonlinear interferometry applied to ultrafast mode-locked lasers. In addition, we also separately measured the noise of the comb mode spacing extracted electrically from the QCL. We observed a strong anti-correlation between the frequency fluctuations of the offset frequency and mode spacing, leading to optical modes with a linewidth slightly below 1 MHz in the free-running QCL comb (at 1-s integration time), which is narrower than the individual contributions of the offset frequency and mode spacing that are at least 2 MHz each.
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    Electrically-driven pure amplitude and frequency modulation in a quantum cascade laser
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    Blaser, Stéphane
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    Gresch, Tobias
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    Maulini, Richard
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    Muller, Antoine
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    We present pure amplitude modulation (AM) and frequency modulation (FM) achieved electrically in a quantum cascade laser (QCL) equipped with an integrated resistive heater (IH). The QCL output power scales linearly with the current applied to the active region (AR), but decreases with the IH current, while the emission frequency decreases with both currents. Hence, a simultaneous modulation applied to the current of the AR and IH sections with a proper relative amplitude and phase can suppress the AM, resulting in a pure FM, or vice-versa. The adequate modulation parameters depend on the applied modulation frequency. Therefore, they were first determined from the individual measurements of the AM and FM transfer functions obtained for a modulation applied to the current of the AR or IH section, respectively. By optimizing the parameters of the two modulations, we demonstrate a reduction of the spurious AM or FM by almost two orders of magnitude at characteristic frequencies of 1 and 10 kHz compared to the use of the AR current only.