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Komagata, Kenichi N.
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Komagata, Kenichi N.
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kenichi.komagata@unine.ch
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- PublicationAccès libreQuantum cascade lasers for frequency comb-based mid-infrared applications(2023)
; La région de l’infrarouge moyen (IRM) du spectre électromagnétique est carac- térisée par de fortes interactions moléculaires avec la lumière et de faibles pertes par diffusion. Il s’agit donc d’une gamme de longueurs d’onde stratégique pour la détection, les télécommunications en espace libre et la spectroscopie de haute précision. Les peignes de fréquence optiques (PFO ou PF) excellent dans ces applications, ce qui rend leur génération dans l’IRM très pertinente. Les lasers à cascade quantique (LCQ) sont une source possible de PFO dans l’IRM et présentent les avantages uniques d’une puissance d’émission élevée, d’un fonc- tionnement simple et d’une compatibilité avec la production de masse. Cepen- dant, malgré leur potentiel, les PF LCQ n’ont pas encore été utilisés dans une large gamme d’applications dans l’IRM. En fait, il y a un manque de méthodes établies pour leur contrôle cohérent, comme la stabilisation de la fréquence : les techniques d’autres technologies de PFO n’ont pas pu être adaptées de ma- nière directe. Jusqu’à présent, les PF LCQ ont été utilisés presque exclusivement pour la spectroscopie à double peigne (SDP), où la stabilisation active n’était pas impérative. En l’absence d’autres sources de PFO simples dans cette gamme spectrale, elles ont donné d’excellents résultats dans cette configuration. Mais pour que les PF LCQ puissent accéder aux nombreuses applications de peigne, il faudra des techniques de stabilisation avancées qui, dans l’idéal, ne nuisent pas à la simplicité et à la compacité des LCQ. Dans cette thèse, j’ai étudié la stabilisation de la fréquence, l’étalonnage et l’application des LCQ dans le but de démontrer leur aptitude en tant que sources polyvalentes de PF dans l’IRM. Dans une première approche, j’ai abordé le problème du faible rapport cyclique causé par la correction computationnelle nécessaire à la SDP en fonctionnement libre. J’ai développé un schéma pour verrouiller mutuellement deux PF LCQ et pour permettre le traitement en temps réel du battement multihétérodyne. Un défi pour les schémas de stabilisation des peignes LCQ est la réponse en fréquence modérée de la méthode de contrôle habituelle basée sur la rétroaction électrique. Dans une deuxième approche, j’ai caractérisé l’influence de la lumière de l’infrarouge proche sur un PF LCQ et j’ai développé un schéma d’asservissement utilisant un laser de télécommunication standard, améliorant la capacité de verrouillage fin à un niveau satisfaisant pour la plupart des applications. En outre, j’ai démontré une grande pureté spectrale sur toute la largeur de bande du peigne et révélé la cohérence du peigne à de nouvelles échelles de temps. Dans une troisième expérience, j’ai réalisé la stabilisation complète de la fréquence d’un PF LCQ dans l’IRM. J’ai ensuite mis en œuvre une spectroscopie calibrée par peigne et récupéré la fréquence centrale de plusieurs transitions moléculaires. L’accord précis entre les valeurs extraites et celles de la littérature prouve que les PF LCQ conviennent aux applications de métrologie des fréquences. Dans une dernière expérience, j’ai abordé la question de l’étalonnage de la fréquence dans le cadre de la SDP rapide et à haute résolution. J’ai conçu et testé un schéma qui a permis la combinaison critique de précision de fréquence, de vitesse d’acquisition, de résolution et de sensibilité élevées. Il s’est avéré que le taux de répétition particulièrement élevé des LCQ est en fait un avantage pour la spectroscopie à peigne direct. Tous ces résultats peuvent déjà être transférés vers des applications. Par exemple, la capacité de verrouillage fin permettra d’utiliser des cavités d’amé- lioration pour augmenter la sensibilité. En outre, l’étalonnage de la fréquence en SDP rapide et à haute résolution permet d’utiliser les LCQ pour des études de haute précision sur la physique des molécules. Cependant, les résultats rap- portés ne représentent que la partie émergée de l’iceberg en ce qui concerne le potentiel des PF LCQ pour exploiter les possibilités de l’IRM. Bien qu’ils ne fassent qu’effleurer la surface, ils établissent concrètement que les LCQ sont adaptés en termes de stabilisation de fréquence et d’étalonnage en tant que sources de PF polyvalentes dans l’IRM. Des développements supplémentaires en matière d’intégration photonique, d’émission d’impulsions et de faible consom- mation d’énergie promettent de rendre les LCQ incontournables dans la société de l’avenir. Abstract The mid-infrared (MIR) part of the electromagnetic spectrum is characterized by strong molecular interactions with light and low scattering losses. Thus, it is a strategic wavelength range for sensing, free-space telecommunications and high-precision spectroscopy. Optical frequency combs (OFCs or FCs) excel in these applications, making their generation in the MIR highly relevant. Quan- tum cascade lasers (QCLs) are a possible source of MIR OFCs, and present the unique merits of high emission power, simple operation, and compatibility with mass-production. However, QCL OFCs have not yet been employed in a wide range of MIR applications despite their potential. In fact, there is a lack of established methods for their coherent control such as frequency sta- bilization: techniques from other OFC technologies could not be adapted in a straightforward manner. So far, they have been used almost exclusively for dual comb spectroscopy (DCS), where active stabilization was not imperative. In the absence of other simple OFC sources in this spectral range, they have been producing excellent results in this configuration. But enabling QCL FCs to drive the manifold of comb applications will require advanced stabilization techniques that ideally do not undermine simplicity and compactness. In this thesis, I investigated frequency stabilization, calibration, and the ap- plication of QCLs with the goal of demonstrating their fitness as versatile MIR FC sources. In a first approach, I tackled the issue of low duty-cycle impaired by the computational correction necessary for free running DCS. I developed a scheme to mutually lock two QCL FCs and to allow real-time processing of the multiheterodyne beat. One challenge for QCL comb stabilization schemes is the moderate frequency response of the usual control method based on electrical feedback. In a second approach, I characterized the influence of near-infrared light on a QCL FC and developed a locking scheme employing a standard telecommunication laser, improving the tight-locking ability to a satisfactory level for most applications. Moreover, I demonstrate high spectral purity across the bandwidth of the comb and reveal the comb coherence at new time-scales. In a third experiment, I performed the full frequency stabilization of a MIR QCL FC. I then implemented comb-calibrated spectroscopy and retrieved the center frequency of several molecular transitions. The accurate agreement between the retrieved and literature values proves that QCL FCs are suited for frequency metrology applications. In a final experiment, I tackled the issue of frequency calibration in fast and high-resolution DCS. I designed and tested a scheme that allowed the critical combination of high frequency accuracy, acquisition speed, resolution, and sensitivity. It was found that the particularly high repetition rate of QCLs is actually an advantage for direct comb spectroscopy. All these results can already be transferred to applications. For example, the tight-locking capability will allow the use of enhancement cavities for increased sensitivity. Moreover, frequency calibration in fast and high resolution DCS al- lows QCLs to be employed for high precision studies of the physics of molecules. However, the reported results represent only the tip of the iceberg in the po- tential of QCL OFCs to harness the prospects of the MIR. While they merely scratches the surface, they establish concretely that QCLs are fit in terms of frequency stabilization and calibration as versatile MIR FC sources. Further development towards photonic integration, pulse emission, and low power con- sumption promise to make QCLs ubiquitous in the society of the future. - PublicationAccès libreAbsolute frequency referencing in the long wave infrared using a quantum cascade laser frequency comb(2022-4-4)
; ; ; ; Optical frequency combs (OFCs) based on quantum cascade lasers (QCLs) have transformed mid-infrared spectroscopy. However, QCL-OFCs have not yet been exploited to provide a broadband absolute frequency reference. We demonstrate this possibility by performing comb-calibrated spectroscopy at 7.7 µm (1305 cm−1) using a QCL-OFC referenced to a molecular transition. We obtain 1.5·10−10 relative frequency stability (100-s integration time) and 3·10−9 relative frequency accuracy, comparable with state-of-the-art solutions relying on nonlinear frequency conversion. We show that QCL-OFCs can be locked with sub-Hz-level stability to a reference for hours, thus promising their use as metrological tools for the mid-infrared. - PublicationAccès libreCoherently-averaged dual comb spectrometer at 7.7 µm with master and follower quantum cascade lasers(2021-6)
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