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Micropollutants in urban receiving waters
Auteur(s)
Musolff, Andreas
Date de parution
2009
Résumé
À ce jour, la moitié de la population mondiale vit à l’intérieur des villes. Cette utilisation du territoire a un énorme impact sur le bilan hydrique urbain. Non seulement la quantité de l’eau est désormais limitée mais sa qualité s’est également détériorée. Les micropolluants provenant des eaux usées domestiques et industrielles représentent une préoccupation grandissante. Malgré leur présence en faible concentration, ces micropolluants peuvent agir comme perturbateurs endocriniens et comme sensibilisants chimiques et ainsi, peuvent constituer une menace envers les écosystèmes aquatiques et la santé humaine. Dans cette étude, le flux d’eau et des micropolluants est caractérisé et quantifié à l’intérieur d’un bassin versant urbain. Pour arriver à cette fin, un an de surveillance a été effectué afin de déterminer les concentrations des micropolluants de bisphénol A, de 4-nonylphénol technique, de caféine, de galaxolide<sup>®</sup>, de tonalide<sup>®</sup> et de carbamazépine dans les eaux usées traitées et non-traitées, dans les eaux de surface et souterraines. Les micropolluants ont été trouvés dans tous les zones d’eau urbaine. À partir de l’application de méthodes descriptives et statistiques multivariées, des concentrations mesurées ont été évaluées et un modèle conceptuel a été dérivé. Les micropolluants étaient seulement partiellement retirés des eaux usées de l’usine de traitement municipale ce qui a conduit à la contamination des eaux de surface. De plus, le débordement des égouts contribuait également à l’insertion de micropolluants dans ces dernières. Ensuite, la variabilité temporelle et spatiale des concentrations et des charges et des micropolluants a été évaluée. Les charges en caféine, tonalide<sup>®</sup> et galaxolide<sup>®</sup> des eaux de surface étaient caractérisées par une forte saisonnalité ce qui traduit un processus d’élimination dépendant de la température. De plus, les augmentations des charges de 4-nonylphénol technique et de caféine sont causées par les chutes de pluie, indiquant un apport intermittent provenant de la combinaison des surplus d’égouts et des eaux de ruissellement. Quant à la variabilité de la concentration des micropolluants dans les eaux souterraines, elle n’a pu être que partiellement expliquée. L’occurrence périodique de la caféine dans les eaux souterraines en aval d’un petit cours d’eau était reliée à l’infiltration intermittente de l’eau de surface contaminée. Globalement, la grande variabilité de la concentration des micropolluants était un résultat d’apports spatialement et temporellement variables provenant de fuites d’égouts et de différents processus de transport et d’atténuation. Le bilan hydrique urbain quantifié était également caractérisé par une grande dynamique temporelle. Bien qu’une large portion de la surface de l’aire d’étude soit scellée, seulement 11% des précipitations contribuaient au ruissellement de surface vers l’ensemble des égouts. Dû au fort taux d’infiltration et à la faible évapotranspiration, la recharge souterraine causée par la chute de pluie était rapide et son taux de recharge élevé. D’un côté le système d’égout perdait des eaux usées vers les eaux souterraines tandis que d’un autre côté, il drainait l’eau souterraine de l’aire d’étude. La charge de micropolluant, libérée de l’aire d’étude dans les eaux de surface, était dominée par l’apport d’eaux usées traitées. Néanmoins, l’ensemble des surplus d’égouts et les décharges d’eau souterraine contribuent de façon significative aux charges relâchées. Par conséquent, ces trajectoires devraient être inclus dans l’évaluation des risques. Les différentes dynamiques temporelles des trajectoires de migration des micropolluants - apport constant provenant de l’usine de traitement d’eaux usées et provenant de la décharge souterraine d’un côté et un apport intermittent découlant de surplus d’égouts d’un autre côté -peuvent résulter en des potentiels chroniques comme en des effets aigus sur le biote aquatique., Derzeit lebt die Hälfte der Weltbevölkerung in Städten. Die fortschreitende Urbanisierung übt einen hohen Druck auf den gesamten Wasserhaushalt städtischer Gebiete aus. Dabei wird neben der Wasserquantität die Wasserqualität deutlich gestört. Insbesondere werden Mikroverunreinigungen aus häuslichen und industriellen Abwässern mit wachsender Sorge gesehen, da sie trotz ihrer geringen Konzentrationen, beispielsweise durch hormonelle Wirkungen, eine Gefährdung für aquatische Ökosysteme und die menschliche Gesundheit darstellen können. In dieser Arbeit werden Wasserflüsse und Schadstoffflüsse von Mikroverunreinigungen in Abwasser, Oberflächenwasser und Grundwasser eines urbanen Einzugsgebiets charakterisiert und quantifiziert. Dabei wurden die Kontaminanten Bisphenol A, technisches 4-Nonylphenol, Koffein, Galaxolid<sup>®</sup>, Tonalid<sup>®</sup> und Carbamazepin im Rahmen eines einjährigen Monitorings in ungeklärten und geklärten Abwasser, Oberflächenwasser und Grundwasser untersucht. Mikroverunreinigungen traten in allen urbanen Wasserkompartimenten ubiquitär auf. Mit Hilfe deskriptiver und multivariater statistischer Methoden wurden die gemessenen Konzentrationen evaluiert und ein konzeptionelles Modell des Eintrags abgeleitet. Demnach wurden die Mikroverunreinigungen in der städtischen Kläranlage nur teilweise entfernt und folglich über den Kläranlagenauslass in die Oberflächengewässer entlassen. Zusätzlich trugen Kanalisationsüberläufe zum Eintrag in Oberflächengewässer bei. Die Grundwasserverunreinigung konnte auf Leckagen aus dem Abwassernetz und teilweise auf die Infiltration belasteten Oberflächenwassers zurückgeführt werden. In einem nächsten Schritt wurde die zeitliche und räumliche Variabilität der Schadstoffflüsse bewertet. Dabei zeigte sich eine ausgeprägte Saisonalität der Schadstoffflüsse von Koffein, Galaxolid<sup>®</sup> und Tonalid<sup>®</sup> in den Oberflächengewässern, die auf einen temperaturgesteuerten Abbau dieser Substanzen hindeutet. Eine zeitweilige Erhöhung der Massenflüsse von technischen 4-Nonylphenol und von Koffein nach Regenfällen konnte auf den intermittierenden Einfluss von Kanalisationsüberläufen und Oberflächenabflüssen zurückgeführt werden. Im Grundwasser konnte die Variabilität der Schadstoffkonzentrationen nur teilweise erklärt werden. Das periodische Auftreten von erhöhten Koffeinkonzentrationen im Abstrom eines Baches wurde dabei der zeitweiligen Infiltration von belastetem Oberflächenwasser zugeordnet. Die vorgefundene hohe Variabilität der Konzentrationen im Grundwasser wird als Resultat des zeitlich-räumlich sowie stofflich variablen Eintrags aus der Kanalisation und der unterschiedlichen Transport- und Abbauprozessen angesehen. Die Quantifizierung des Wasserhaushaltes im Arbeitsgebiet wies auf eine hohe zeitliche Dynamik der Wasserflüsse hin. Obwohl das Einzugsgebiet einen hohen Versiegelungsgrad aufweist, trugen lediglich 11% des Niederschlags zum Oberflächenabfluss in die Mischkanalisation bei. Aus der resultierenden hohen Infiltrationsrate und der durch die Oberflächenversiegelung geringen Evapotranspiration folgte eine sehr schnelle und hohe, regen-induzierte Grundwasserneubildungsrate. Das Grundwasser interagierte mit dem Abwassernetz, das sowohl Abwasser durch Leckagen in den Untergrund verlor aber ebenso Grundwasser drainierte. Die mit den Wasserflüssen verbundene Fracht an Mikroverunreinigungen aus dem Arbeitsgebiet wurde von der Einleitung geklärter Abwässer in die Oberflächengewässer dominiert. Allerdings trugen sowohl Kanalisationsüberläufe, als auch der Grundwasserabstrom signifikant zur Gesamtfracht aus dem Arbeitsgebiet bei und sollten daher in der Risikobewertung hinsichtlich Mikroverunreinigungen aus urbanen Arealen mit berücksichtigt werden. Die unterschiedliche zeitliche Dynamik des Schadstoffausstoßes über die konstanten Pfade der Kläranlage und des Grundwassers auf der einen Seite und des intermittierenden Eintrags aus Kanalisationsüberläufen auf der anderen, führt dabei sowohl zu möglichen chronischen als auch zu potentiell akuten Effekten in aquatischen Lebewesen., Currently half of the world’s population resides in cities. The ongoing urban land consumption has a tremendous impact on the entire water balance of urban areas. Apart from water quantity, the water quality has also strongly deteriorated. In particular, micropollutants from domestic and industrial wastewater are of growing concern. Despite their low concentrations, micropollutants can act as endocrine disruptors and chemosensitizers and, thus, pose a threat to aquatic ecosystems and to human health. In this study water flow and micropollutant mass flow is characterized and quantified within an urban catchment area. To this end, a one-year-monitoring program was conducted to determine the concentrations of the micropollutants bisphenol A, technical 4-nonylphenol, caffeine, galaxolide<sup>®</sup>, tonalide<sup>®</sup> and carbamazepine in untreated and treated wastewater, surface water and groundwater. Micropollutants were ubiquitously found in all the tested urban water sources. With the help of descriptive and multivariate statistical methods, measured concentrations were evaluated and a conceptual source model was derived. Micropollutants were only partially removed in the municipal wastewater treatment plant, leading to contamination of the receiving surface water. Moreover, combined sewer overflow was contributing to micropollutant input to surface water. The presence of micropollutants in the groundwater was in part a result of wastewater losses by sewer leakages and in part due to infiltration of contaminated surface water. In the next step, the temporal and spatial variability of micropollutant concentrations and loads was evaluated. The surface water loads of caffeine, tonalide<sup>®</sup> and galaxolide<sup>®</sup> were characterized by a pronounced seasonality, pointing to temperature-dependent removal processes. After rainfall, loads of technical 4-nonylphenol and caffeine were increased, indicating an intermittent input from combined sewer overflow and surface runoff. The variability of micropollutant concentrations in the groundwater could only be partially explained. The periodic occurrence of caffeine in groundwater downstream of a small stream was related to the intermittent infiltration of contaminated surface water. Overall, the high variability of micropollutant concentrations was a result of spatially and temporally variable input from sewer leakages and different transport and attenuation processes. The quantified urban water balance was characterized by a high temporal dynamic. Although a large portion of the study area’s surface is sealed, only 11% of the precipitation was contributing to the surface runoff to the combined sewers. Due to the resulting high infiltration rate and the low evapotranspiration, the rainfall-induced groundwater recharge process was fast and the recharge rate high. The sewage system was on the one hand loosing wastewater to the groundwater but, on the other hand, drained the study area’s groundwater. The micropollutant load release from the study area was dominated by the input of treated wastewater into the surface water. Nevertheless, combined sewer overflows and the groundwater discharge contributed a significant part of the released loads. Therefore, these pathways should be included into micropollutant risk assessments. The different temporal dynamics of micropollutant release pathways – constant input from wastewater treatment plants and from groundwater discharge on the one hand and intermittent input from combined sewer overflow on the other hand – can result in potential chronic as well as acute effects on aquatic biota.
Notes
Thèse de doctorat : Université de Neuchâtel, 2009 ; Th. 2139
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