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Ultrafast laser sources and frequency conversion at high repetition rates
Les sources laser à verrouillage de mode sont devenues une technologie clé pour de nombreuses applications et ont conduit au développement d’outils et systèmes optiques révolutionnaires. Les lasers à verrouillage de mode se caractérisent par un spectre optique composé d’un ensemble de lignes discrètes équidistantes en fréquence. Cette structure spectrale a donné son nom à un nouvel outil appelé peigne de fréquence optique, dont les applications sont nombreuses dans des domaines tels que la spectroscopie, l’astronomie, l’attoscience, les télécommunications et les horloges atomiques. Les principales caractéristiques de ces peignes sont la puissance moyenne, la largeur de bande spectrale, le taux de répétition ainsi que la position du peigne dans le spectre électromagnétique. De manière générale, la grande majorité des applications requièrent des puissances moyennes élevées ainsi que de larges bandes spectrales. Le taux de répétition propice et la région spectrale appropriée varient quant à eux en fonction de chaque application. Les lasers à verrouillage de mode générant des impulsions dans le proche infrarouge avec des taux de répétition allant de quelques mégahertzs à des centaines de mégahertz sont désormais matures. Aujourd’hui, de nombreuses études se concentrent sur la génération de peigne optique dans le moyen infrarouge ainsi que sur l’accroissement du taux de répétition, répondant alors aux besoins de nombreuses applications en spectroscopie. En raison de la rareté de cristaux laser présentant des transitions résonnantes dans la région du moyen-infrarouge, la génération directe de peigne optique au-dessus de 3 μm reste technologiquement difficile. Bien que les lasers à cascade quantique soient prometteurs à cet égard, l’une des principales approches utilisées pour développer des peignes optiques large bande dans le moyen-infrarouge consiste à transférer des impulsions courtes du proche-infrarouge via une conversion de fréquence non linéaire. La difficulté est alors de disposer de suffisamment de puissance de pompe dans le proche-infrarouge pour effectuer la conversion linéaire efficacement. En outre, puisque l’énergie de l’impulsion diminue lorsque le taux de répétition augmente, toute chose égale par ailleurs, la difficulté d’atteindre suffisamment de pic de puissance est d’autant plus élevée à haut taux de répétitions. En conséquence, les sources optiques gigahertz à large bande dans le moyen-infrarouge sont rares et leurs applications ne dépassent souvent pas le cadre du laboratoire. Cette thèse est constituée en deux parties principales et s’intéresse au développement de sources à peigne de fréquence optique compactes et économiques, dans l’intérêt de rendre la technologie viable et disponible au-delà du cadre du laboratoire. Le premier chapitre se consacre au développement d’oscillateurs lasers délivrant des impulsions femtosecondes de puissance élevée dans le proche infrarouge. L’ensemble des sources lasers présentées dans ce chapitre repose sur l’utilisation de milieu à gain Yb:CALGO, dont les caractériques sont détaillées ultérieurement. La première section de ce chapitre détaille la conception d’un oscillateur laser à verrouillage de mode par lentille de Kerr opérant à une fréquence de répétition de 1 GHz. Le laser ainsi développé montre des performances remarquables. Entre autre, il produit la durée d’impulsion la plus courte ainsi que la puissance moyenne la plus élevée parmi les oscillateurs lasers Ytterbium opérant à des taux de répétition au-dessus du gigahertz. Dans un second temps, la stabilisation complète de ce laser est effectuée. La source stabilisée émet ainsi des peignes de fréquence optique bas bruit dont la puissance de crête élevée est particulièrement propice à la conversion de fréquence non-linéaire. La dernière partie de ce chapitre présente une méthode permettant de générer efficacement des impulsions ultrabrèves à l’aide de lasers basés sur des milieux à gain à faible défaut quantique tels que les matériaux dopés à l’Ytterbium. Cette technique est basée sur une architecture de pompage laser colinéaire permettant la génération d’impulsions ultrabrèves dont le spectre s’étend au-delà de la longueur d’onde de pompe. Cette technique est appliquée sur un laser femtoseconde basé sur le milieu à gain Yb:CALGO. Le laser ainsi créé permet une efficacité optique et puissance moyenne record comparée aux sources Ytterbium opérant dans le régime de quelques cycles optiques. La deuxième partie de cette thèse présente de nouvelles approches permettant la conversion de fréquence non-linéaire d’impulsions ultrabrèves vers les gammes spectrales du térahertz et du moyen infrarouge. Cette partie se décompose en trois sections principales. La première section présente le développement d’une source laser térahertz à large bande, compacte et économique, basée sur la conversion non-linéaire d’impulsions situées dans le proche infrarouge. La conversion est effectuée par rectification optique dans un cristal non-linéaire placé à l’intérieur de la cavité d’un laser femtoseconde Yb:CALGO. Cette configuration permet d’atteindre des niveaux d’efficacité et de puissance générée largement supérieurs à ce qui serait possible en plaçant le cristal non-linéaire à l’extérieur de la cavité. Le principal avantage de cette technique est donc de réduire fortement les exigences et donc la complexité du laser de pompe. La section suivante décrit la génération d’impulsions ultracourtes dans le moyen-infrarouge basée sur le processus non-linéaire d’amplification paramétrique optique. La conversion est effectuée dans un guide-onde non-linéaire composé de niobate de lithium en couche mince sur substrat de sapphire. En confinant la lumière dans de très petits volumes, ces guides-ondes sub-micrométriques permettent d’atteindre de hautes intensités optiques et offrent la possibilité de contrôler ses propriétés de dispersion. L’approche présentée dans cette section exploite ces deux avantages pour effectuer l’amplification paramétrique dans une configuration où la longueur d’intéraction non-linéaire n’est pas limitée par les vitesses de groupe des trois impulsions. Sous certaines conditions, les impulsions générées, à savoir le signal et son complémentaire, sont piégées proche de l’impulsion de pompe par l’interaction du gain non-linéaire et du déplacement temporel relatif des trois ondes. Dans le régime non saturé, ce piégeage permet ’amplification exponentielles des impulsions générées sur la totalité du guideonde, quelque soit sa longueur, permettant ainsi une conversion non-linéaire très efficace. Dans cette étude, on observe que seulement quelques picojoules d’énergie incidente couplée à l’intérieur du guide d’onde suffisent pour atteindre le régime saturé. Une fois le régime saturé atteint, le transfert des photons de pompes dans la bande spéctrale entre 3-4 μm se poursuit et atteind un maximum de 50% de conversion avec seulement une dizaine de picojoule d’énergie incidente. Étant donné l’efficacité du processus et les faibles besoins en puissance de pompe, cette approche est prometteuse pour la conversion de fréquence à des taux de répétition dépassant le gigahertz. Dans la dernière section, les guides-ondes nanophotoniques de niobate de lithium sont utilisés pour la génération de supercontinuum et, consécutivement, la détection du décalage en fréquence entre l’enveloppe et la porteuse de l’onde incidente. Dans cette expérience, le supercontinuum est obtenu via le processus non-linéaire de génération d’harmoniques en cascade. En outre, les guide-ondes sont conçus de sorte à ce qu’une impulsion ultrabrève située autour de 2 μm se propage avec la même vitesse de groupe que sa deuxième harmonique à 1 μm. Dans ce cas, lorsque le processus est suffisamment saturé, l’élargissement spectral des deux harmoniques se produit via un processus d’interaction en cascade entre le désaccord de phase et la déplétion de la pompe. Dans cette étude, on observe la formation du supercontinuum avec seulement quelques dizaines de picojoule d’énergie incidente couplée dans le guide-onde. Le recouvrement spectral entre l’impulsion fondamentale et sa seconde harmonique permet la détection de la fréquence de décalage enveloppe-porteuse sans étape supplémentaire. Celle-ci est détectée simplement en focalisant la sortie du guide-onde sur une photodiode. Enfin, il est intéressant de souligner la connection entre les deux parties de cette thèse. La première partie se consacre au développement de sources laser femtosecondes compactes et bas bruit émettant dans le porche infrarouge. La seconde partie étudie notamment la génération d’impulsions dans le moyen infrarouge basée sur la conversion en fréquence d’impulsions incidentes située dans le proche infrarouge. Ainsi, les sources laser développées dans la première partie, combinées avec ces techniques de conversion non-linéaires offrent la possibilité de réaliser des peignes de fréquences à hauts taux de répétition dans le moyen infrarouge, possédant ainsi un intérêt certain pour de nombreuses applications en spectroscopie. ABSTRACT Mode-locked laser sources have become a cornerstone technology for numerous applications and led to the development of groundbreaking optical tools and systems. In the optical frequency domain, mode-locked lasers feature spectra composed of a set of discrete lines that are equally spaced. This spectral structure gave the name to a new tool called optical frequency comb (OFC), spanning applications such as spectroscopy, astronomy, attoscience, telecommunications, and atomic clocks. The main important features of OFCs are the average power and spectral bandwidth, in addition to the repetition rate and the location of the comb-lines within the electromagnetic spectrum. While nearly all applications benefit from high average power and large spectral bandwidths, the most suitable repetition rates and spectral regions are truly application dependent. Mode-locked lasers generating near-infrared pulses with repetition rates spanning from megahertz to hundreds of megahertz are now mature. Nowadays, driven by application needs in spectroscopy and astronomy, many research projects focus on generating OFCs in the mid-infrared spectral region as well as increasing the repetition rates. Due to the lack of commercially available laser crystals featuring resonant transitions in the mid-infrared region, direct generation of OFCs above 3 μm is technologically challenging. While the emergence of quantum cascade lasers paved a promising way for direct mid-infrared generation, the main approach for realizing broadband mid-infrared OFC sources remains nonlinear frequency conversion of near-infrared pulses delivered by mature mode-locked lasers. There, an important challenge is to deliver sufficient power to achieve efficient nonlinear conversion, especially at high repetition rates since the pulse energy and repetition frequency tend to play against each other. As a result, mid-infrared OFC sources based on gigahertz mode-locked lasers are rare and mostly limited to photonic laboratories. Pursuing the objective of developing compact and cost-efficient OFC sources suitable for real-world applications, this thesis is structured into two main parts. The first chapter presents the development of powerful and broadband modelocked laser oscillators based on Ytterbium (Yb) gain materials. It begins with the description of a Kerr-lens mode-locked Yb:CALGO oscillator operating at 1 GHz repetition frequency. The laser demonstrates the shortest pulse duration and highest average and peak power with respect to previous gigahertz-class oscillators based on Yb gain media. In a subsequent experiment, we perform the full stabilization of the laser, turning the source into a functional broadband OFC. Besides achieving low-noise performance, the stabilized source delivers peak power levels suitable for many applications, including nonlinear frequency conversion. We close the first chapter by addressing the challenge of generating few-cycle pulses at high average power using Yb gain media. Here, we introduce a novel pumping scheme that overcomes the limitations due to the small frequency difference between the pump and laser photons. In particular, our technique enables efficient generation and broad spectral bandwidth at the same time. By implementing this approach in a soft-aperture Kerr-lens modelocked laser oscillator, we obtain record-high optical-to-optical efficiency and high average power compared to previous Ytterbium-based sources operating in the few-cycle regime. In the second part of this thesis, we investigate novel approaches for efficient frequency conversion of ultrafast lasers into the terahertz and mid-infrared spectral ranges. This part consists of three main sections. In the first section, we discuss the development of a compact and cost-efficient terahertz source based on driving the nonlinear process directly inside the cavity of a simple ultrafast bulk mode-locked laser. This way, the terahertz emitter benefits from leveraged power levels available inside the cavity, which reduces the requirement on the overall driving source compared to traditional approaches. In the subsequent section, we demonstrate efficient and broadband mid-infrared generation based on parametric down-conversion inside thin-film lithium niobate waveguides. By exploiting the large nonlinearities and dispersion engineering offered by those nanophotonic devices, we revisit an approach to nonlinear down-conversion, namely gain-trapped optical parametric amplification. This technique relies on the interplay between nonlinear gain and group velocity mismatches, which under specific conditions results in the trapping of the down-converted pulses under the driving near-infrared pump. In the unsaturated regime, this approach enables exponential amplification of the midinfrared pulses over distances exceeding conventional methods, which allows to reach saturation with a few picojoules of in-coupled pulse energy. After saturation, up to 50% of near-infrared pump photons are converted into the 3-4 μm band using only a few picojoules of pulse energy coupled inside the waveguide. Given the low energy requirements, this approach is promising for realizing efficient frequency conversion at multi-gigahertz repetition rates. Lastly, we utilize dispersion-engineered thin-film lithium niobate devices to demonstrate broadband supercontinuum generation and carrier-envelope offset frequency detection at low input power. The approach uses dispersion engineering to match the group velocity of fundamental and second harmonic pulses centered around 2 and 1 μm respectively. In this case, an interplay between saturation and small phase-mismatch occurs over long interaction length, which leads to strong spectral broadenings. As a result, we generate a supercontinuum ranging from the ultraviolet to mid-infrared ranges with only tens of picojoules of in-coupled fundamental energy. The resulting octave-spanning spectrum produces carrier-envelope offset frequency beatnotes that we directly detect at the waveguide output. We believe that the combination of the laser sources presented in the first part with the frequency conversion techniques showcased in the second section will enable the realization of compact mid-infrared OFCs operating at high repetition rates. This leaves exciting prospects for follow up studies.
Coherently-averaged dual comb spectrometer at 7.7 µm with master and follower quantum cascade lasers
We demonstrate coherent averaging of the multi-heterodyne beat signal between two quantum cascade laser frequency combs in a master-follower configuration. The two combs are mutually locked by acting on the drive current to control their relative offset frequency and by radio-frequency extraction and injection locking of their intermode beat signal to stabilize their mode spacing difference. By implementing an analog common-noise subtraction scheme, a reduction of the linewidth of all heterodyne beat notes by five orders of magnitude is achieved compared to the free-running lasers. We compare stabilization and post-processing corrections in terms of amplitude noise. While they give similar performances in terms of signal-to-noise ratio, real-time processing of the stabilized signal is less demanding in terms of computational power. Lastly, a proof-of-principle spectroscopic measurement was performed, showing the possibility to reduce the amount of data to be processed by three orders of magnitude, compared to the free-running system.
Towards compact ultralow phase noise lasers and microwave signals based on new approaches
Aujourd'hui, les signaux micro-ondes à bruit de phase le plus faible sont générés optiquement par division de fréquence d'une référence optique ultra-stable utilisant un peigne de fréquence femtoseconde. Dans l'approche couramment utilisée, la référence optique ultra-stable est obtenue par stabilisation en fréquence d'un laser sur une cavité optique à très faible coefficient d’expansion thermique, et la division en fréquence est effectuée en stabilisant optiquement un laser à verrouillage de mode au laser ultra-stable. Ces deux sous-systèmes sont assez complexes et encombrants, mais ils ont démontré des performances de pointe.
Dans cette thèse, des approches alternatives ont été étudiées pour la génération de micro-ondes à faible bruit basées sur un schéma d'oscillateur de transfert. Dans une première partie, une nouvelle méthode inspirée du concept de l'oscillateur de transfert a été développée et validée pour caractériser la fréquence d’offset (décalage de phase entre la porteuse et l’enveloppe, carrier-envelope offset en anglais, CEO) d’un peigne de fréquence optique sans s'appuyer sur la méthode traditionnelle d'auto-référencement et donc sans le besoin d’un spectre optique couvrant une octave de fréquence, qui est difficile à générer notamment avec des peignes à fréquence de répétition élevée. Cette méthode a ensuite été appliquée avec succès pour caractériser trois différents types de peignes de fréquence optiques générés à partir d'un laser à semi-conducteur à verrouillage de mode, d'un laser à l'état solide pompé par diode avec un taux de répétition de 25 GHz et d'un laser à cascade quantique émettant dans la région spectrale de l’infrarouge moyen.
En modifiant et en améliorant cette technique, on a démontré et caractérisé la génération d'un signal hyperfréquence à bruit de phase ultra-faible basé sur un oscillateur de transfert. La méthode a également été mise en œuvre à l'aide d'un micro-résonateur à peigne de Kerr pour une première démonstration de principe.
En outre, la stabilisation en fréquence d'un laser continu à cascade quantique émettant dans l'infrarouge moyen sur une ligne à retard optique est présentée pour la première fois et conduit à une largeur de raie inférieure à 10 kHz en utilisant un montage en espace libre. La même approche peut être appliquée dans le proche infrarouge avec un long délai utilisant des fibres optiques, donnant la possibilité d'atteindre une largeur de raie au niveau du hertz.
Les technologies développées dans cette thèse sont des composants attrayants pour les futurs générateurs de micro-ondes compacts à très faible bruit., Today, the lowest phase noise microwave signals are generated optically by frequency division of an ultra-stable optical reference using a femtosecond frequency comb. In the commonly used approach, the ultra-stable optical reference is obtained by frequency-stabilizing a laser to a high-finesse ultra-low expansion optical cavity, and the frequency division is performed by optically locking a mode-locked laser to the ultra-stable laser. Both sub-systems are fairly complex and cumbersome, but have demonstrated state-of-the-art performance.
In this thesis, alternative approaches have been investigated for low-noise microwave generation based on a transfer oscillator scheme. In a first part, a novel method inspired by the transfer oscillator concept has been developed and validated to characterize the offset frequency of a comb spectrum without relying on the traditional self-referencing method and, thus, without requiring an octave-spanning spectrum that is challenging to be generated, especially with high repetition rate frequency combs. This method has then been successfully applied to characterize three different types of comb spectra from a semiconductor mode-locked laser, a diode-pumped solid-state laser with 25-GHz repetition rate, and a quantum cascade laser frequency comb emitting in the mid-infrared spectral region.
By modifying and improving this scheme, ultra-low phase noise microwave signal generation based on a transfer oscillator was demonstrated and characterized. The method was also implemented with a micro-resonator Kerr-comb for a first proof-of-principle demonstration of frequency division performed with a Kerr comb.
In addition, frequency stabilization of a mid-infrared quantum cascade laser to an optical delay-line is presented for the first time and led to a sub-10-kHz linewidth using only a meter-scale free-space delay-line. The same approach can be applied in the near-infrared with a long fiber delay with the potential to achieve Hz-level linewidth.
The technologies developed in this thesis are attractive components for future compact ultra-low noise microwave generators.
Semiconductor disk laser-based frequency combs
Cette thèse présente une étude des premiers peignes de fréquences auto-référencés basés sur des lasers à disques semi-conducteurs (SDLs) à modes verrouillés en phase.
L’avènement des peignes de fréquences stabilisés basés sur des lasers à impulsions ultra-courtes a permis une avancée significative et de nombreuses applications dans divers domaines de la physique, de la spectroscopie et de la métrologie. Les peignes de fréquences optiques peuvent être utilisés comme une règle de mesure dans le domaine des fréquences fournissant un lien direct et cohérent entre les fréquences optiques et micro-ondes. Bien que les peignes de fréquences optiques aient révolutionné de nombreux domaines scientifiques, ils n'ont pas encore pénétré les marchés à grande échelle. Pour cela, les sources laser doivent être améliorées, en ciblant une haute fiabilité tout en gardant la source compacte et économiquement attractive.
Les SDLs à impulsions ultra-courtes, également appelés lasers à cavité verticale externe à émission de surface ou VECSELs (de l’anglais vertical external-cavity surface-emitting lasers), constituent une source laser très prometteuse à cet égard de par la technologie des semi-conducteurs qui permet une production de masse à faible coût. Ils rendent possibles des configurations de lasers très compactes et présentent une grande flexibilité dans leur longueur d'onde d’émission grâce à l'ingénierie de bandes. En outre, ils ne souffrent pas d'instabilités de mode déclenché (Q-switching) et un fonctionnement stable en verrouillage de mode a été démontré à des taux de répétition allant de 100 MHz à 100 GHz. Les peignes de fréquences à taux de répétition élevés ont une puissance accrue par mode, ce qui est bénéfique pour des applications telles que l'astronomie ou la génération de signaux micro-ondes à faible bruit.
La stabilisation des deux degrés de liberté du laser à verrouillage de mode, la fréquence de répétition et la fréquence du décalage de phase entre la porteuse et l'enveloppe (carrier-envelope offset en anglais, CEO) est nécessaire pour la plupart des applications. Cependant, la détection de la fréquence CEO est difficile et aucune stabilisation n'avait été obtenue auparavant pour un laser à semi-conducteur à impulsions ultra-courtes. La détection de la fréquence CEO est généralement effectuée à l'aide d'une méthode d'auto-référencement qui nécessite un spectre cohérent couvrant une octave de fréquence. Ce dernier peut être généré en utilisant des fibres optiques hautement non linéaires telles que des fibres à cristaux photoniques (photonic crystal fibers en anglais, PCFs). Afin de maintenir la cohérence durant le processus d'élargissement spectral, des impulsions ultra-courtes dans le domaine des femtosecondes (typiquement <200 fs) avec une puissance de crête de l’ordre du kilowatt sont nécessaires. Cependant, même si des puissances maximales allant jusqu'à 6.3 kW et des durées d'impulsion allant jusqu'à 96 fs ont été démontrées pour des SDLs, la combinaison des deux n'a pas encore été atteinte. Par conséquent, la génération d’un spectre d'une octave utilisant une PCF directement à partir de la sortie du laser n'a pas pu être démontrée jusqu'à présent et des étapes supplémentaires d'amplification et de compression des impulsions sont nécessaires.
Dans ce travail, un amplificateur à fibre a été développé permettant la première démonstration de stabilisation de la fréquence CEO d'un SDL à impulsions ultra-courtes. Les impulsions amplifiées ont été comprimées temporellement et couplées dans une PCF pour la génération cohérente d’un spectre supercontinuum couvrant une octave. Une technique d'auto-référencement permet la détection et la stabilisation de la fréquence CEO via une modulation de la puissance de la diode de pompe du laser. Ce résultat démontre la faisabilité d'un peigne de fréquences basé sur la technologie SDL et constitue une étape importante dans le développement des peignes de fréquences compacts.
Finalement, une conversion de longueur d'onde à l’aide d’un oscillateur paramétrique optique a été étudiée, permettant de surmonter les limites actuelles de la longueur d'onde d'émission atteignable avec des SDL à impulsions ultra-courtes. L'émission dans l'infrarouge moyen est très intéressante car un grand nombre de molécules ont de fortes transitions rotationnelles-vibrationnelles dans cette gamme spectrale et le développement de peignes de fréquences dans l'infrarouge moyen permet l’accès à des méthodes de détection de spectroscopie moléculaire simples, rapides et très sensibles., This thesis studies the first self-referenced frequency combs based on modelocked semiconductor disk lasers (SDLs).
The generation of stabilized frequency combs based on ultrafast lasers has been a significant breakthrough for many applications in various fields of physics, spectroscopy and metrology. Optical frequency combs can serve as a frequency ruler that provides a direct and phase-coherent link between optical and microwave frequencies. Despite the fact that optical frequency combs revolutionized numerous scientific areas, so far, they have not entered large-scale markets. For this, comb laser sources have to be improved, targeting high reliability, while keeping the source compact and cost-efficient.
Ultrafast SDLs, also referred to as vertical external-cavity surface-emitting lasers (VECSELs), are a very promising technology for this purpose as they are based on the semiconductor technology, allowing for low-cost wafer-scale mass-production. They enable very compact laser setups and have large emission wavelengths flexibility inherited from the band-gap engineering. In addition, they do not suffer from Q-switching instabilities and stable fundamental modelocking was demonstrated at repetition rates ranging from 100 MHz to 100 GHz. High repetition rate frequency combs have an increased power per comb line that is beneficial for applications such as astronomy or low-noise microwave generation.
The stabilization of the two degrees of freedom of the modelocked laser, the repetition frequency and the carrier-envelope offset (CEO) frequency is required for most comb applications. However, the detection of the CEO frequency is challenging and no stabilization was achieved before for any ultrafast semiconductor laser. The CEO detection is usually done using a self-referencing scheme that requires a coherent octave-spanning spectrum, which can be generated using highly nonlinear fibers such as photonic crystal fibers (PCFs). In order to maintain the coherence in the spectral broadening process, ultrashort femtosecond pulses (typically <200 fs) with kilowatt peak power are required. However, even though peak powers up to 6.3 kW and pulse durations down to 96 fs have been demonstrated in SDLs, the combination of both has still not been reached. Therefore, the octave-spanning spectrum generation in a PCF directly from the output of the laser could not be demonstrated until now and additional amplification and compression stages are necessary.
In this work, an efficient fiber amplifier has been developed, which led to the first demonstration of the CEO frequency stabilization of an ultrafast SDL. The amplified pulses were temporally compressed and sent to a commercially available PCF for the coherent octave-spanning supercontinuum spectrum generation. A self-referencing scheme enabled the CEO detection and stabilization via a modulation of the pump power. This result demonstrates the feasibility of a frequency comb based on the SDL technology and constitutes an important step in the further development of compact frequency combs.
Finally, wavelength conversion in an optical parametric oscillator is studied to overcome the current limitations in the emission wavelength of ultrafast SDLs. Emission in the mid-infrared is highly attractive since a large number of molecules have strong rotational-vibrational transitions in this spectral range and the development of mid-infrared frequency combs enables simple, fast and highly sensitive molecular spectroscopy sensing methods.
Quantum cascade lasers for frequency comb-based mid-infrared applications
La région de l’infrarouge moyen (IRM) du spectre électromagnétique est carac- térisée par de fortes interactions moléculaires avec la lumière et de faibles pertes par diffusion. Il s’agit donc d’une gamme de longueurs d’onde stratégique pour la détection, les télécommunications en espace libre et la spectroscopie de haute précision. Les peignes de fréquence optiques (PFO ou PF) excellent dans ces applications, ce qui rend leur génération dans l’IRM très pertinente. Les lasers à cascade quantique (LCQ) sont une source possible de PFO dans l’IRM et présentent les avantages uniques d’une puissance d’émission élevée, d’un fonc- tionnement simple et d’une compatibilité avec la production de masse. Cepen- dant, malgré leur potentiel, les PF LCQ n’ont pas encore été utilisés dans une large gamme d’applications dans l’IRM. En fait, il y a un manque de méthodes établies pour leur contrôle cohérent, comme la stabilisation de la fréquence : les techniques d’autres technologies de PFO n’ont pas pu être adaptées de ma- nière directe. Jusqu’à présent, les PF LCQ ont été utilisés presque exclusivement pour la spectroscopie à double peigne (SDP), où la stabilisation active n’était pas impérative. En l’absence d’autres sources de PFO simples dans cette gamme spectrale, elles ont donné d’excellents résultats dans cette configuration. Mais pour que les PF LCQ puissent accéder aux nombreuses applications de peigne, il faudra des techniques de stabilisation avancées qui, dans l’idéal, ne nuisent pas à la simplicité et à la compacité des LCQ. Dans cette thèse, j’ai étudié la stabilisation de la fréquence, l’étalonnage et l’application des LCQ dans le but de démontrer leur aptitude en tant que sources polyvalentes de PF dans l’IRM. Dans une première approche, j’ai abordé le problème du faible rapport cyclique causé par la correction computationnelle nécessaire à la SDP en fonctionnement libre. J’ai développé un schéma pour verrouiller mutuellement deux PF LCQ et pour permettre le traitement en temps réel du battement multihétérodyne. Un défi pour les schémas de stabilisation des peignes LCQ est la réponse en fréquence modérée de la méthode de contrôle habituelle basée sur la rétroaction électrique. Dans une deuxième approche, j’ai caractérisé l’influence de la lumière de l’infrarouge proche sur un PF LCQ et j’ai développé un schéma d’asservissement utilisant un laser de télécommunication standard, améliorant la capacité de verrouillage fin à un niveau satisfaisant pour la plupart des applications. En outre, j’ai démontré une grande pureté spectrale sur toute la largeur de bande du peigne et révélé la cohérence du peigne à de nouvelles échelles de temps. Dans une troisième expérience, j’ai réalisé la stabilisation complète de la fréquence d’un PF LCQ dans l’IRM. J’ai ensuite mis en œuvre une spectroscopie calibrée par peigne et récupéré la fréquence centrale de plusieurs transitions moléculaires. L’accord précis entre les valeurs extraites et celles de la littérature prouve que les PF LCQ conviennent aux applications de métrologie des fréquences. Dans une dernière expérience, j’ai abordé la question de l’étalonnage de la fréquence dans le cadre de la SDP rapide et à haute résolution. J’ai conçu et testé un schéma qui a permis la combinaison critique de précision de fréquence, de vitesse d’acquisition, de résolution et de sensibilité élevées. Il s’est avéré que le taux de répétition particulièrement élevé des LCQ est en fait un avantage pour la spectroscopie à peigne direct. Tous ces résultats peuvent déjà être transférés vers des applications. Par exemple, la capacité de verrouillage fin permettra d’utiliser des cavités d’amé- lioration pour augmenter la sensibilité. En outre, l’étalonnage de la fréquence en SDP rapide et à haute résolution permet d’utiliser les LCQ pour des études de haute précision sur la physique des molécules. Cependant, les résultats rap- portés ne représentent que la partie émergée de l’iceberg en ce qui concerne le potentiel des PF LCQ pour exploiter les possibilités de l’IRM. Bien qu’ils ne fassent qu’effleurer la surface, ils établissent concrètement que les LCQ sont adaptés en termes de stabilisation de fréquence et d’étalonnage en tant que sources de PF polyvalentes dans l’IRM. Des développements supplémentaires en matière d’intégration photonique, d’émission d’impulsions et de faible consom- mation d’énergie promettent de rendre les LCQ incontournables dans la société de l’avenir. Abstract The mid-infrared (MIR) part of the electromagnetic spectrum is characterized by strong molecular interactions with light and low scattering losses. Thus, it is a strategic wavelength range for sensing, free-space telecommunications and high-precision spectroscopy. Optical frequency combs (OFCs or FCs) excel in these applications, making their generation in the MIR highly relevant. Quan- tum cascade lasers (QCLs) are a possible source of MIR OFCs, and present the unique merits of high emission power, simple operation, and compatibility with mass-production. However, QCL OFCs have not yet been employed in a wide range of MIR applications despite their potential. In fact, there is a lack of established methods for their coherent control such as frequency sta- bilization: techniques from other OFC technologies could not be adapted in a straightforward manner. So far, they have been used almost exclusively for dual comb spectroscopy (DCS), where active stabilization was not imperative. In the absence of other simple OFC sources in this spectral range, they have been producing excellent results in this configuration. But enabling QCL FCs to drive the manifold of comb applications will require advanced stabilization techniques that ideally do not undermine simplicity and compactness. In this thesis, I investigated frequency stabilization, calibration, and the ap- plication of QCLs with the goal of demonstrating their fitness as versatile MIR FC sources. In a first approach, I tackled the issue of low duty-cycle impaired by the computational correction necessary for free running DCS. I developed a scheme to mutually lock two QCL FCs and to allow real-time processing of the multiheterodyne beat. One challenge for QCL comb stabilization schemes is the moderate frequency response of the usual control method based on electrical feedback. In a second approach, I characterized the influence of near-infrared light on a QCL FC and developed a locking scheme employing a standard telecommunication laser, improving the tight-locking ability to a satisfactory level for most applications. Moreover, I demonstrate high spectral purity across the bandwidth of the comb and reveal the comb coherence at new time-scales. In a third experiment, I performed the full frequency stabilization of a MIR QCL FC. I then implemented comb-calibrated spectroscopy and retrieved the center frequency of several molecular transitions. The accurate agreement between the retrieved and literature values proves that QCL FCs are suited for frequency metrology applications. In a final experiment, I tackled the issue of frequency calibration in fast and high-resolution DCS. I designed and tested a scheme that allowed the critical combination of high frequency accuracy, acquisition speed, resolution, and sensitivity. It was found that the particularly high repetition rate of QCLs is actually an advantage for direct comb spectroscopy. All these results can already be transferred to applications. For example, the tight-locking capability will allow the use of enhancement cavities for increased sensitivity. Moreover, frequency calibration in fast and high resolution DCS al- lows QCLs to be employed for high precision studies of the physics of molecules. However, the reported results represent only the tip of the iceberg in the po- tential of QCL OFCs to harness the prospects of the MIR. While they merely scratches the surface, they establish concretely that QCLs are fit in terms of frequency stabilization and calibration as versatile MIR FC sources. Further development towards photonic integration, pulse emission, and low power con- sumption promise to make QCLs ubiquitous in the society of the future.
Investigation of novel actuator and frequency noise in quantum cascade lasers and QCL combs
Les lasers à cascade quantique (QCL) ont de nombreuses applications, notamment dans la détection de traces de gaz et la spectroscopie à haute résolution. L'une des principales exigences de la spectroscopie à haute résolution est la pureté spectrale du laser qui est souvent représentée en termes de sa largeur de raie, c'est-à-dire la largeur totale à mi-hauteur du spectre d'émission. Une autre exigence est la capacité de moduler la longueur d'onde ou la fréquence du laser, qui est couramment utilisée dans les méthodes spectroscopiques comme la spectroscopie par modulation de longueur d'onde (Wavelength Modulation Spectroscopy – WMS), la spectroscopie par modulation de fréquence (Frequency Modulation Spectroscopy – FMS), etc, et qui est généralement obtenue par une modulation du courant d'injection du laser. Toutefois, cette modulation entraîne une modulation simultanée de la puissance optique qui, dans de nombreux cas, n'est pas souhaitée.
Cette thèse présente de nouvelles approches pour répondre à ces besoins avec des QCLs. D'une part, un nouvel actuateur sous la forme d'un élément résistif intégré est étudié pour son utilisation potentielle pour réduire le bruit de fréquence d’un QCL et, par conséquent, pour rétrécir sa largeur de raie. Les problèmes rencontrés sont discutés. La génération d'une modulation d'amplitude ou de fréquence pure dans un QCL en utilisant cet élément résistif est également présentée. L'approche proposée est prometteuse pour améliorer les performances dans des applications de détection de traces de gaz dans lesquelles la modulation résiduelle nuit aux performances du système et où une modulation pure d'amplitude ou de fréquence est souhaitée. Une analyse complète de la modulation résiduelle, présentée à deux fréquences de modulation de 1 et 10 kHz, a montré une réduction de la modulation d'amplitude résiduelle de près de 20 dB dans le cas de la modulation de fréquence pure et de plus de 20 dB de la modulation de fréquence résiduelle dans le cas de la modulation d'amplitude pure par rapport à une modulation appliquée sur le courant d’injection du QCL. L'approche proposée est simple et facile à mettre en oeuvre par rapport à d'autres méthodes précédemment présentées qui nécessitent soit l’utilisation de lasers externes dans le proche infrarouge éclairant la face avant du QCL ou un QCL à trois sections spécialement conçu pour obtenir des modulations d'amplitude ou de fréquence pure.
Dans le proche infrarouge, la stabilisation de la fréquence d’un laser sur une longue ligne à retard à fibre optique a été démontrée comme une méthode alternative pour atteindre des largeurs de raie ultra-étroites. Pour la première fois, la mise en oeuvre d'une ligne à retard pour la réduction du bruit de fréquence d’un laser dans l’infrarouge moyen est présentée dans cette thèse. Par rapport aux démonstrations précédentes dans le proche infrarouge, plusieurs adaptations ont été nécessaires en raison de la disponibilité moindre des composants optiques clés tels que les fibres optiques monomodes à faibles pertes et les modulateurs acousto-optiques. Dans une démonstration de principe, un court délai en espace libre d’une longueur de 1 m seulement a été mis en oeuvre dans une configuration self-homodyne évitant l'utilisation d'un modulateur acousto-optique. Une réduction de 40 dB de la densité spectrale de bruit de fréquence du laser a été obtenue, ce qui se traduit par une largeur de raie inférieure à 10 kHz pour un temps d'intégration de 1 s. En créant des délais plus longs, soit en espace libre, soit en utilisant des fibres optiques dans l’infrarouge moyen, cette approche devrait permettre d'obtenir une largeur de raie au niveau du hertz dans des QCLs.
Les peignes de fréquence produits par des QCL constituent une technologie émergente dans le domaine de la spectroscopie à deux peignes. L'observation directe de la fréquence d’offset dans un peigne QCL n'a pas été possible jusqu’à présent en utilisant la méthode standard par interférométrie f-to-2f car ces lasers n'émettent pas de courtes impulsions nécessaires pour élargir le spectre émis jusqu’à une octave de fréquence. Pour la première fois, la caractérisation indirecte de la fréquence d’offset dans un peigne QCL dans l’infrarouge moyen est présentée dans cette thèse en termes de bruit de fréquence et de réponse de modulation, en utilisant une méthode basée sur le concept d'un oscillateur de transfert.
Abstract
Quantum cascade lasers (QCLs) have numerous applications especially in trace gas sensing and high-resolution spectroscopy. One of the key requirements for high-resolution spectroscopy is the laser spectral purity which is often represented in terms of the laser linewidth, i.e., the full width at half maximum of the emission spectrum. Another requirement is the ability to modulate the laser wavelength/frequency, which is routinely used in spectroscopic methods like wavelength modulation spectroscopy, frequency modulation spectroscopy, etc and is generally obtained through a modulation of the laser injection current. However, such modulation leads to a simultaneous modulation of the optical power which in many cases is undesired.
In this thesis, new approaches to address these needs are addressed. On one hand, a new actuator in QCLs in the form of a resistive element is investigated for its potential use in frequency noise reduction, hence, linewidth narrowing of a MIR QCL and encountered problems are discussed. The generation of pure amplitude or frequency modulation in a QCL using the resistive element is also presented. The proposed approach is attractive for enhanced performance in trace gas sensing applications in which the residual modulation harms the system performance and either pure amplitude or frequency modulation is required. A comprehensive analysis of residual modulation, presented at two modulation frequencies of 1 and 10 kHz, showed a reduction of the residual amplitude modulation by almost 20 dB in the case of pure frequency modulation and of the residual frequency modulation by more than 20 dB in the case of pure amplitude modulation as compared to the modulation applied to the QCL current. The proposed approach is simple and easy to implement as compared to some other methods previously reported that require external near-infrared lasers shining on the front facet of the QCL or a specially designed three-section QCL for pure amplitude and frequency generation.
In the near-infrared, frequency stabilization to a long fiber delay line was demonstrated as an alternative scheme for ultra-narrow linewidth lasers. For the first time, the implementation of a delay line for frequency noise reduction in the MIR is presented in the thesis. Compared to former demonstrations in the near-infrared, several adaptations were required due to the poorer availability of key optical components such as low-loss singlemode optical fibers and acousto-optic modulators. In the proof-of-principle demonstration, a short free-space delay of only 1 m in a self-homodyne configuration avoiding the use of an acousto-optic modulator is implemented. A 40-dB reduction of the laser frequency noise power spectral density resulting in a sub-10-kHz linewidth for 1-s integration time has been achieved. By creating longer delays either in free space or using MIR optical fibers, this approach has the potential to achieve Hz-level linewidth in QCLs.
QCL comb is an emerging technology in the field of dual-comb spectroscopy. The direct observation of the offset frequency in a QCL comb has not yet been possible using standard f-to-2f interferometry as the laser does not emit short pulses. For the first time, the indirect characterization of the offset frequency in a MIR QCL comb is presented in terms of its frequency noise and modulation response, using a method based on the transfer oscillator concept.
Compact laser sources from the extreme ultraviolet to the mid-infrared spectral range
Les lasers ont révolutionné notre manière de vivre et de travailler à bien des égards, à tel point qu’ils sont devenus un élément essentiel de nos vies. Nous les utilisons dans les domaines des télécommunications, des soins médicaux, du traitement des matériaux, du stockage de données ainsi que dans l’imprimerie, pour ne pas tous les nommer. Depuis leur invention, les lasers n’ont cessé d’être développés et leur utilisation s’étend continument vers de nouveaux domaines. Ils sont devenus des outils essentiels et représentent un sujet majeur de recherche scientifique. Poussé par la nécessité de caractériser les raies d’absorption de molécules en phase gazeuse, les lasers émettant dans la gamme de l’infrarouge sont devenus très désirables. D’autre part, les champs électriques intenses créés par rayonnement laser ont révélé de nouveaux aspects des lois naturelles comme les processus extrêmement non linéaires de conversion de photon telle la génération d’harmonique d’ordre élevée. Ce phénomène nous a donné accès à de nouvelles sources cohérentes de radiations pouvant s’étendre jusqu’à l’extrême ultraviolet. Cette thèse présente, d’une part, le développement de sources lasers compactes émettant dans l’infrarouge moyen par différence de fréquence dans une cavité résonante, et d’autre part dans l’extrême ultraviolet par génération d’harmoniques d’ordre élevé dans un oscillateur laser à disque fin à verrouillage de modes.
La première partie de ce mémoire présente l’implémentation d’une source à 3 μm basée sur la différence de fréquence entre des rayonnements à 1064 nm et 1560 nm à l’intérieur d’une cavité Fabry-Pérot alimentée par deux amplificateurs à fibres de haute-puissance. Jusqu’à 120 mW de puissance à 3 μm ont été mesurés, correspondant à une efficacité de conversion de 1.4 mW·W-2·cm-1 pour l’ensemble du système et à 98.5 μW·W-2·cm-1 pour l’efficacité de conversion intra-cavité. Le bruit de fréquence du rayonnement généré à 3 μm est estimé en mesurant le bruit provenant des diodes sources à semi-conducteurs (à 1 μm et 1.5 μm) ainsi que le bruit additif provenant du reste du montage expérimental. Cette dernière caractérisation de bruit est faite en mesurant le battement entre le rayonnement à 3 μm provenant de la cavité Fabry-Pérot et celui d’une seconde source à 3 μm générée de manière similaire à partir des mêmes sources lasers, amplifiées séparément, mais dans une configuration non-résonante. Comme les deux systèmes opèrent avec les mêmes diodes sources, seul le bruit additif est caractérisé, comprenant le bruit provenant des amplificateurs à fibre, des cristaux et de la cavité. Il est démontré que seul le bruit provenant des lasers sources contribue effectivement à la largeur de raie du rayonnement à 3 μm, évaluée dans ce cas à 1.1 MHz.
Les sources de lumière cohérentes dans l’extrême ultraviolet (EUV) ouvrent de nombreuses voies et opportunités pour la science et la technologie. La génération d’harmoniques d’ordre élevé dans les gaz par des sources lasers femto-secondes est la méthode la plus courante pour obtenir une source de rayonnement EUV compacte (à la différence de grandes installations telles les synchrotrons). Alors qu’initialement la génération d’harmoniques était limitée à de faibles taux de répétition, les dernières années ont été témoin d’un grand effort de la part de nombreux groupes de recherche pour développer des systèmes opérant dans les MHz. En effet, de hauts taux de répétition réduisent fortement les temps de mesures, améliorent grandement le rapport signal-à-bruit et rendent possible la génération de peignes de fréquence allant jusque dans l’EUV. Néanmoins, les sources actuelles d’harmoniques au MHz possèdent un haut degré de complexité. La deuxième partie de cette thèse traite d’une source compacte de rayonnement EUV générant de hautes harmoniques directement à l’intérieur de la cavité d’un oscillateur laser à disque fin à modes verrouillés. Le laser est directement pompé par diode à une puissance de 51 W et opère à une longueur d’onde de 1034 nm avec un taux de répétition de 17.4 MHz. Les hautes harmoniques sont générées dans un jet de Xénon à haute pression avec une intensité pic intra-cavité de 2.8×1013 W/cm2 et 320 W de puissance moyenne intra-cavité. Malgré le jet de gaz à haute pression, le laser fonctionne avec une grande stabilité. Des harmoniques jusqu’au 17ème ordre (60.8 nm, 20.4 eV) ont été observées avec un flux de photon estimé à 2.6×108 photons/s pour la 11ème harmonique (94 nm, 13.2 eV). Grâce à la puissance évolutive du concept des lasers à disques fins, cette nouvelle classe de source EUV est en passe de devenir un outil versatile dans de nombreux domaines, tels que l’analyse structurelle de matière, l’attoscience, la spectroscopie EUV et l’imagerie de haute résolution., Lasers have revolutionized the way we live and work in so many ways and have become a major part of our lives. We use them in telecommunications, medical care, material processing, data storage and printing, just to name a few. Lasers have proved to be important tools and are a major subject of research in science, continuously developed further and finding new uses. Pushed by the need to characterize absorption lines of molecules in gas phase, laser radiation in the mid-infrared (mid-IR) have become very desirable. On the other hand, the intense electric fields created by lasers revealed new aspects of nature’s behavior and extreme non-linear processes like high-harmonic generation (HHG) could be demonstrated. They gave us access to new sources of coherent radiation in the extreme ultra-violet. This thesis presents the development of compact laser sources in the mid-infrared by difference frequency generation (DFG) inside an enhancement cavity driven by high power fiber amplifiers on one side, and in the extreme ultraviolet (XUV) by high harmonic generation inside a modelocked thin-disk laser oscillator on the other side.
In the first part of this work, the implementation of a narrow linewidth and high-power 3-μm source based on DFG between 1-μm and 1.5-μm radiations inside an enhancement cavity supplied by two highpower fiber amplifiers is presented. Up to 120 mW of 3-μm radiation is measured, corresponding to a conversion efficiency of 1.4 mW·W-2·cm-1 for the overall system and 98.5 μW·W-2·cm-1 for the intracavity conversion efficiency (equivalent to single-pass). The 3-μm frequency noise is estimated by measuring the noise of the semiconductor laser diodes that seed the system as well as the additive noise from the rest of the setup. This latter noise characterization is achieved by analyzing the beat note between the high-power continuous-wave cavity-enhanced DFG radiation and a singlepass DFG source seeded by two fiber amplifiers operating at the same wavelength. As the two systems are seeded by the same laser diodes, the additive frequency noise of the fiber amplifiers, the crystals and the cavity is characterized. It is shown that only the frequency noise of the laser diodes (at 1064 nm and 1560 nm) contributes to the linewidth of the mid-IR radiation (evaluated to amount to 1.1 MHz in our case).
Coherent extreme ultraviolet light sources open up numerous opportunities for science and technology. Femtosecond laser-driven HHG in gases is the most successful method for coherent table-top XUV generation in contrast to synchrotrons. While initial HHG systems were limited to low repetition rates, the last years have seen a strong research effort on MHz systems. High repetition rates can strongly reduce measurement time, improve signal-to-noise ratio, and enable XUV frequency comb metrology. However, current MHz HHG sources have a high degree of complexity. In the last part of this thesis, a compact XUV source that generates high harmonics directly inside the cavity of a modelocked thin-disk laser (TDL) oscillator is presented. The laser is directly diode-pumped at a power of only 51 W and operates at a wavelength of 1034 nm and 17.4 MHz repetition rate. HHG is driven in a high-pressure xenon gas jet with an intracavity peak intensity of 2.8×1013 W/cm2 and 320 W of intracavity average power. Despite the high-pressure gas jet, the laser operates at high stability. Harmonics up to the 17th order (60.8 nm, 20.4 eV) are observed and a flux of 2.6×108 photons/s for the 11th harmonic (94 nm, 13.2 eV) is estimated. Due to the power-scalability of the thin disk concept, it is highly expected that this new class of compact XUV sources will become a versatile tool for areas such as structural analysis of matter, attosecond science, XUV spectroscopy, and high-resolution imaging.
Absolute frequency referencing in the long wave infrared using a quantum cascade laser frequency comb
Optical frequency combs (OFCs) based on quantum cascade lasers (QCLs) have transformed mid-infrared spectroscopy. However, QCL-OFCs have not yet been exploited to provide a broadband absolute frequency reference. We demonstrate this possibility by performing comb-calibrated spectroscopy at 7.7 µm (1305 cm−1) using a QCL-OFC referenced to a molecular transition. We obtain 1.5·10−10 relative frequency stability (100-s integration time) and 3·10−9 relative frequency accuracy, comparable with state-of-the-art solutions relying on nonlinear frequency conversion. We show that QCL-OFCs can be locked with sub-Hz-level stability to a reference for hours, thus promising their use as metrological tools for the mid-infrared.
New frontiers of ultrafast thin-disk laser oscillators for applications in metrology and the generation of THz and XUV radiation
Les systèmes laser ultra brefs sont des outils versatiles ayant des applications dans l’industrie et la recherche scientifique. Ceux basés sue le Ti:sapphire fonctionnent généralement à des taux de répétition autour du kHz et bénéficient de la large bande spectrale d’amplification disponible pour la génération directe de durée d’impulsions inférieure à 100 fs. Cependant, les effets thermiques délétères dans le milieu amplificateur limitent leur puissance moyenne à quelques watts. De nombreuses d’applications bénéficieraient d’être pilotées à des taux de répétition de l’ordre du MHz en utilisant des systèmes laser simples et puissants. Les systèmes laser ultra brefs basés sur des milieux amplificateurs dopés aux ions ytterbium ont vu une augmentation drastique sans précédent de leur puissance moyenne au cours des dernières décennies. Ces immenses progrès ont été obtenus grâce au faible défaut quantique de ces milieux, combiné à des concepts novateurs utilisant des géométries de milieu amplificateur optimisées pour une extraction de chaleur efficace (fibres optiques, slab, disques minces). Ces systèmes sont habituellement basés sur des architectures présentant plusieurs étages d’amplification et atteignent aujourd’hui des puissances moyennes de l’ordre du kilowatt à des taux de répétition autour du MHz. Cependant, la bande spectrale d’amplification limitée des milieux amplificateurs dopés aux ions ytterbium entraine la génération d’impulsion ayant des durées de plusieurs centaines de femtosecondes. De plus, la post-compression nonlinéaire de ces impulsions devient nécessaire afin d’obtenir des durées d’impulsions inférieures à 100 fs requises par un grand nombre d’applications.
Les études présentées dans cette thèse portent sur le potentiel des oscillateurs lasers à base de disque mince (TDL) puissants et ultra brefs pour la génération d’impulsions de durée inférieure à 100 fs. La géométrie des disques minces a déjà prouvé qu’elle était adaptée à ces besoins en délivrant la plus grande puissance moyenne de toutes les technologies d’oscillateurs laser ultra brefs. À terme, le développement de puissants oscillateurs TDL délivrant des durées d’impulsions inférieures à 100 fs peut surmonter la nécessité d’amplifications et de post-compression nonlinaire additionnelles. De ce fait, en tant que système laser simple et mono étage délivrant des impulsions solitoniques limitées par transformée de Fourier sans piédestal pré ou post impulsions avec une excellente qualité de faisceau et un potentiel d’augmentation de puissance, ces sources sont extrêmement attractives pour un grand nombre d’applications.
L’ingrédient clé des oscillateurs TDL délivrant des impulsions inférieures à 100 fs présentés dans cette thèse réside dans le blocage de mode par effet Kerr combiné à l’utilisation de milieux amplificateurs dopés aux ions ytterbium présentant des bandes spectrale d’amplification plus large que l’Yb:YAG. Un oscillateur laser en de blocage de mode par effet Kerr (KLM) fonctionnant en régime de forte automodulation de phase intra-cavité basé sur l’Yb:Lu2O3 a permis la génération de durées d’impulsions plus courte que celles supportées par la bande spectrale d’amplification correspondante. Ddifférentes configurations ont permis la génération d’impulsions d’une durée de 49 fs avec une puissance moyenne de 4.5 W d’une part et de 95 fs avec 21 W d’autre part. Ces performances représentent les plus importantes puissances moyennes obtenues jusqu’ici par des oscillateurs laser délivrant respectivement des impulsions de durée inférieure à 50 fs et 100 fs. Comparé aux résultats publiés avant cette thèse, la puissance moyenne des oscillateurs TDL a été multipliée par un facteur 4. En utilisant la bande spectrale d’amplification très large de l’Yb :CALGO, des impulsions de 30 fs ont été générées par le premier oscillateur TDL en régime de blocage de mode par effet Kerr basé sur ce milieu amplificateur. À ce jour, ce résultat représente à plus courte durée d’impulsions obtenue par un oscillateur TDL et est 40% plus courte que les durées d’impulsions générées par des oscillateurs TDL avant cette thèse.
La capacité des oscillateurs TDL développés à être utilisé dans des applications en métrologie comme peigne de fréquence optique est démontrée. Le décalage de la fréquence enveloppe-porteuse est détecté et stabilisé avec un asservissement tight de la phase. Une étude préliminaire étudie la stabilisation complète du peigne de fréquence grace à une stabilisation parallèle du taux de répétition.
Les sources laser développées ont également permis la génération de radiation THz de large bande spectrale, pour la première fois par un oscillateur TDL ultra bref. En utilisant le processus de rectification electro-optique in GaP, un spectre optique s’étendant jusqu’à 7 THz a été généré. La génération de THz avec des impulsions de 95 fs à 20 W de puissance moyenne a produit 0.3 mW de puissance moyenne THz avec un spectre optique allant jusqu'à 5 THz. Le spectre d'absorption de la vapeur d'eau a été mesuré avec une résolution inférieure à 20 GHz comme référence pour les applications de spectroscopie linéaire dans le domaine temporel en THz. En outre, une procédure est présentée permettant d'estimer le spectre THz à l'aide de facteurs multiplicatifs dans le domaine de Fourier. Moreover, a procedure is presented allowing to estimate the THz spectrum via multiplicative factors in the frequency domain.
De plus, la première réalisation expérimentale de génération d'harmoniques d’ordres élevés à l'intérieur de la cavité d'un oscillateur TDL à blocage de mode par SESAM est présentée. Ce ouvre la voie à une nouvelle classe de sources de lumière dans l’extrême ultraviolet à un étage fonctionnant à des taux de répétition de l’ordre du MHz., Ultrafast laser systems find application as versatile tool in industry and science. Ultrafast laser systems based on Ti:sapphire – the workhorse in ultrafast science – operate typically at kHz repetition rates and benefit from the available broad gain bandwidth for the direct generation of sub 100-fs pulse durations. However, thermal effects in the gain medium due to a high quantum defect limit their average power to several watt. Many applications would benefit to be driven at MHz repetition rates by simple and powerful laser systems. Ultrafast laser systems based Yb-doped gain materials have experienced an unprecedented scaling of the average power over the last decades. Nowadays, these systems reach the kilowatt level of average power while operating at MHz repetition rates. The tremendous progress was achieved by laser operation at a reduced quantum defect in combination with novel concepts utilizing optimized geometries of the laser gain medium for efficient heat extraction (fiber, slab, thin disk). In general, two basic design approaches for high-power ultrafast laser systems can be distinguished. Either they are based on a low-power master oscillator as seed source followed by multiple amplification stages, or they are directly based on high-power laser oscillators. However, the limited gain bandwidth of Yb-doped gain materials results typically in the generation of pulses with several hundred femtoseconds of duration. Additional nonlinear pulse compression becomes necessary in order to reach the required sub-100-fs pulse durations for many applications. This adds, on the one hand, complexity into the driving laser systems and can, on the other hand, degrade the temporal and spatial quality of the generated pulse train.
This thesis investigates the potential of ultrafast thin-disk laser (TDL) oscillators for laser operation directly in the sub-100-fs pulse duration regime at high average powers. The thin-disk geometry has already proven to be suitable to operate at the highest average power of any ultrafast laser oscillator technology. The development of powerful sub-100-fs TDL oscillators can ultimately overcome the need for amplification and nonlinear pulse compression. By that, these sources are highly attractive as simple single-stage driving laser systems for many applications, featuring transform-limited soliton pulses at excellent beam quality without pre- or post-pulses and potential for further power-scaling.
The key ingredient of the presented sub-100-fs TDL oscillators is the combination of the Kerr lens mode-locking scheme with Yb-doped gain materials of broader gain bandwidth than Yb:YAG. Laser operation of a Kerr lens mode-locked (KLM) Yb:Lu2O3 TDL oscillator in the regime of strong intracavity self-phase modulation (SPM) enabled the generation of shorter pulse durations than directly supported by the corresponding gain bandwidth. The expansion of the optical spectrum up to three times beyond the gain bandwidth resulted in the generation of 35-fs pulses at 1.6 W of average power. In a modified laser configuration slightly longer pulse duration of 49 fs were generated at 4.5 W. Increased round-trip gain by folding the laser cavity a second time on the disk resulted in laser operation with 95 fs pulses at 21 W. These are the highest average powers so far achieved by a sub-50-fs and sub-100-fs laser oscillator, respectively. Compared to the results achieved prior to this thesis, the average power of sub-100 fs TDL oscillators has been increased by a factor of 4. By utilizing the very broad gain bandwidth of Yb:CALGO even shorter pulse durations of 30 fs are generated by the first KLM Yb:CALGO TDL oscillator. This is the shortest pulse duration so far achieved by a TDL oscillator and 40% shorter compared to the pulse durations of TDL oscillators achieved prior to this thesis. At that time, this pulse duration was equal to the shortest one achieved by Yb-based bulk oscillators. The presented results demonstrate that the thin-disk geometry is as well suitable for the generation of shortest pulse durations.
The suitability of laser operation in the strongly SPM-broadened regime for applications in metrology as optical frequency comb is investigated by detecting and stabilizing the carrier envelope offset frequency (ƒCEO). In the presented configuration the KLM Yb:Lu2O3 TDL oscillator generated 50-fs pulses at 4.4 W of average power. For ƒCEO detection in a standard ƒ-to-2ƒ interferometer, the short pulse duration enabled the required coherent super continuum generation in a photonic crystal fiber without the need for adjacent nonlinear pulse compression. Only a minor fraction of the available average power was required for ƒCEO detection while the major part remained available for application. In the presented experiment the ƒCEO was stabilized to an external radio-frequency reference up to a bandwidth of 10 kHz by applying an active feedback to the current of the pump diode. A tight phase lock was achieved with a residual in-loop integrated phase noise of 197 mrad (integrated from 1 Hz to 1 MHz). This is the shortest pulse duration and the highest average power of an Yb-based laser oscillator that has been so far ƒCEO stabilized without the need for additional amplification or nonlinear pulse compression. Additionally, a preliminary study presents investigations for full frequency comb stabilization by parallel stabilization of the repetition rate (ƒrep). Stabilization of the ƒrep to an external radio-frequency reference was enabled by mounting one folding cavity mirror onto a controlled piezoelectric transducer. Simultaneous stabilization of ƒCEO and ƒrep was achieved in the range of minutes. Cross-talking between both stabilization loops required to limit the ƒrep stabilization to a bandwidth of 35 Hz while the integrated residual ƒCEO phase noise increased to 745 mrad.
Another application of the developed sub-100-fs KLM TDL oscillators as single-stage driving laser system is presented by driving directly the generation and detection of broadband THz radiation. In an initial configuration broadband THz radiation was generated via optical rectification in GaP utilizing the output of a KLM Yb:Lu2O3 TDL oscillator operating with 50-fs pulses at 4 W of average power. The generated THz spectrum was centered around 3.4 THz and extended from below 1 THz to nearly 7 THz. A spectroscopic characterization of a GaP crystal enabled phase matching calculation which are in good agreement with the observed features in the THz spectrum. As benchmark for applications in linear THz time-domain spectroscopy the absorption spectrum of water vapor was measured with a sub-50-GHz resolution. A presented second study investigates in more detail the impact of the GaP crystal thickness and the driving pulse duration on the generated THz spectrum. Modification of the driving TDL oscillator enabled high-fidelity measurements at discrete pulse durations ranging from 50 fs to 220 fs. Based on the experimental results a procedure is presented allowing to estimate the THz spectrum via multiplicative factors in the frequency domain. Driving THz generation with 95-fs pulses at 20 W of average power enabled the generation of 0.3 mW of THz average power with a spectrum extending up to 5 THz.
Additionally, the first experimental realization of high harmonic generation (HHG) inside the cavity of a mode-locked TDL oscillator is presented. In this proof-of-principle experiment HHG is driven by launching a high-pressure xenon gas jet into the 12 μm radius intracavity focus of a SESAM mode-locked TDL oscillator. The laser operated with a pulse duration of 255 fs at 64 MW of intracavity peak power and 320 W of intracavity average power. At an intracavity peak intensity of ∼2.8 × 1013 W∕cm2 up to the 17th harmonic (61 nm, 20 eV) has been detected. A generated photon flux of 2.6 × 108 photons/s was estimated for the 11th harmonic (94 nm, 13.2 eV). Launching the gas jet into the laser cavity did not disturb the mode-locked operation and noise performance. Further improvement can be expected by utilizing the Kerr lens mode-locking scheme with laser operation in the strongly SPM-broadened regime to reach shorter pulse durations in combination with cavity optimization towards higher intracavity peak powers. The prior presented investigations of ƒCEO and ƒrep stabilization anticipate that full frequency comb stabilization is feasible. As such, TDL driven intra-oscillator HHG is a promising approach for the development of single-stage extreme ultraviolet frequency combs.
Compact ultrafast frequency combs
Les peignes de fréquences optiques fournissent un lien direct et cohérent entre les domaines optiques (fréquence de quelques centaines de THz) et micro-ondes (fréquence dans les MHz ou GHz) du spectre électromagnétique. Ils constituent un outil unique et puissant pour de nombreuses applications telles que la spectroscopie moléculaire à haute-résolution et à large spectre, la métrologie optique, l'astrophysique, les horloges atomiques, la physique fondamentale et de nombreux autres domaines de recherche. Les peignes de fréquence avec un haut taux de répétition sont d'un intérêt particulier pour les applications pouvant bénéficier d'une puissance modale élevée et d'une faible densité de modes, qui facilite la sélection et le filtrage des modes individuels et augmente le rapport signal sur bruit dans des mesures sensibles.
Les lasers à verrouillage de mode à corps solide pompés par diode représentent une approche avantageuse pour la réalisation de peignes de fréquence de haute puissance et à taux de répétition élevé. Dans cette thèse, un peigne avec un taux de répétition de 1 GHz a été développé à partir d'un laser à verrouillage de mode émettant à une longueur d'onde de 1 μm. Le laser émet plus de 2 W de puissance moyenne dans des impulsions inférieures à 100 fs. Ce laser représente une étape importante vers la réalisation de peignes de fréquence compacts et économiquement avantageux puisqu'il est pompé par une diode laser multimode de bas coût. Le spectre du laser a été entièrement stabilisé par le verrouillage en phase simultané du taux de répétition sur une référence radiofréquence (RF) à l'aide d'un élément piézo-électrique contrôlant la longueur de la cavité, et du décalage de fréquence entre porteuse et enveloppe (carrier-envelope offset - CEO - en anglais) par la méthode traditionnelle de rétroaction sur le courant de la diode de pompe. Cela a été réalisé à l'aide d'une électronique de modulation spécifiquement développée pour atteindre une haute bande passante de modulation qui est requise pour réduire le bruit généralement élevé du battement CEO dans les lasers à haut taux de répétition. Une analyse détaillée des propriétés de bruit du peigne est présentée, qui a permis d'identifier les sources de bruit dominantes et de réduire leur impact. Ainsi, la limitation apparaissant à basses fréquences de Fourier dans le bruit de fréquence d'une raie optique, qui provient du plancher de bruit de la référence RF utilisée dans la stabilisation du taux de répétition, a été repoussée en stabilisant une raie optique du peigne sur une référence optique. La référence optique est un laser ultrastable avec une largeur de raie de quelques hertz. Ainsi, un peigne de fréquence avec un taux de répétition de 1 GHz, une puissance moyenne de 2.1 W et une largeur des raies optiques d'environ 150 kHz a été démontré. La méthode traditionnelle de stabilisation du battement CEO par rétroaction sur le courant de la diode de pompe est limitée en termes de bande passante par la dynamique de la cavité laser. Cela constitue une limitation majeure dans les peignes de fréquence à haut taux de répétition. Pour repousser cette limite, la première stabilisation du battement CEO dans un peigne de fréquence avec un taux de répétition dans la gamme du GHz par modulation opto-optique (OOM) d'un miroir saturable est présentée dans cette thèse. Avec cette méthode, la bande passante de stabilisation du laser Yb:CALGO a été augmentée d'un facteur 2 par rapport à l'approche traditionnelle utilisant une modulation du gain.
Une autre technologie attractive pour la réalisation de peignes de fréquence GHz sont les lasers à guide d'onde. Comme premier pas dans cette direction, des lasers à guide d'onde dopés à l'ytterbium ont été étudiés en régime d'émission continue et en mode déclenché (Q-switched). Les lasers à guide d'onde constituent l'une des technologies les plus prometteuses pour la réalisation de lasers impulsionnels intégrés. Un laser à guide d'onde Yb:YAG de haute efficacité est démontré dans ce travail, délivrant des impulsions en mode déclenché avec une énergie de plusieurs μJ par impulsion et une puissance moyenne de 5.6 W. Ces performances ont été rendues possibles par les récents progrès réalisés dans les techniques de gravure de guides d'onde par lasers femtosecondes développées à l'université de Hambourg et dans la croissance de miroirs saturables à semiconducteurs à l'ETH Zürich. Les lasers développés constituent une source attractive pour de nombreuses applications telles que pour des processus non-linéaires, des lidars, ou pour le micro-usinage., Optical frequency combs provide a direct and phase-coherent link between the optical spectral region of the electromagnetic spectrum (i.e., hundreds of THz frequencies) and the radio-frequency domain (MHz-GHz frequencies). As a result, they constitute a unique and powerful tool for various applications such as broadband high-resolution molecular spectroscopy, optical metrology, astrophysics, optical clocks, fundamental science and many other fields of research. Frequency combs with a high repetition rate are of particular interest for applications that can benefit from a high power per comb mode and a lower spectral density of comb modes, which makes the selection and filtering of a single optical line easier, and increases the signal-to-noise ratio in sensitive measurements.
Modelocked diode-pumped solid-state lasers (DPSSLs) are a perfect solution to generate high-power high repetition rate frequency combs. In this thesis, a 1-GHz comb based on a 1-μm DPSSL has been developed, with multiwatt output power and sub-100 fs pulse durations. This laser is an important step towards the development of compact cost-efficient frequency combs since it is pumped by a low-cost highly multimode pump laser diode. The optical spectrum of the laser has been fully stabilized by phase-locking both the repetition rate frequency to a radio-frequency (RF) reference signal by means of a piezoelectrical transducer controlling the cavity length of the laser, and the carrier envelope offset (CEO) frequency using the traditional method of feedback to the pump current. This was achieved using a home-made high-bandwidth current modulator for fast control of the pump power, as CEO stabilization is particularly challenging in high-repetition rate combs and requires a large stabilization bandwidth to compensate for the generally larger CEO frequency noise.
A detailed study of the noise properties of the comb is presented, enabling the identification of the dominant noise sources and their subsequent partial reduction. For instance, the limitation in the frequency noise of the comb lines arising at low Fourier frequencies from the noise floor of the RF reference signal used in the repetition rate stabilization was circumvented by locking a comb line to an optical reference, namely an ultra-stable Hz-level continuous-wave laser. As a result, a GHz frequency comb with ~150-kHz comb mode linewidth was obtained with 2.1 W of average output power from the oscillator. The standard CEO stabilization method by feedback to the pump power is typically limited in bandwidth by the laser cavity dynamics, becoming a significant limiting factor in high-repetition rate combs. To overcome this limitation, the first opto-optical modulation (OOM) of a semiconductor saturable absorber mirror (SESAM) in a GHz DPSSL comb is reported in this thesis. With this SESAM-OOM, the stabilization bandwidth of the Yb:CALGO DPSSL was twice as large than the traditional gain modulation.
Another highly promising technology for GHz combs are waveguide lasers. As a first step towards such systems, Yb-doped waveguide lasers have been studied in CW and Q-switched operations. Waveguide lasers are one of the most attractive systems for fully integrated chip-based pulsed lasers. A highly-efficient Yb:YAG channel waveguide laser was demonstrated in this work, which can deliver Q-switched pulses with μJ pulse energies and an output power of up to 5.6 W. This achievement was made possible by recent progresses in fs-laser-written waveguide fabrication at Hamburg University and SESAM growth techniques at ETH Zurich with advanced structural designs. These lasers are very promising systems for various applications such as a seed source for nonlinear processes, Lidar systems, and micro-machining.