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Hunkeler, Daniel
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Hunkeler, Daniel
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daniel.hunkeler@unine.ch
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- PublicationAccès libreThe role of flow regimes for sediment transport and flooding potential of river catchments(2016)
; Le régime d'écoulement de la rivière est le principal moteur de plusieurs processus qui se produisent dans des environnements fluviaux. Ces processus sont importants pour la gestion durable des ressources en eau. Le régime d'écoulement détermine aussi la sensibilité de la distribution du flux lui-même à une variation climatique, et affecte les comportements des bassins versants dans le cas de flux élevés. Pour cette raison, la compréhension des liens entre les processus hydrologiques et éco-morphologiques qui façonnent les environnements fluviaux est essentielle pour assurer la sécurité contre les risques d'inondation et la protection des services écosystémiques humains. Afin d'atteindre ces objectifs, il est proposé ici une étude quantitative sur les liens entre le régime d'écoulement et les métriques couramment utilisées en géomorphologie de la rivière et en ingénierie.
La variété de la décharge efficace pour le transport des sédiments observés dans différents bassins de rivière est ici liée à l'hétérogénéité sous-jacente des régimes d'écoulement. Les principaux éléments climatiques et du paysage responsables de la décharge effective sont identifiés grâce à un cadre analytique, qui relie le rapport effectif (i.e. le rapport entre le flux efficace et flux moyen) à l’exposant empirique des courbes de notation des sédiments et à la variabilité des flux. L’analyse montre que différentes dynamiques intrinsèques aux flux erratiques et aux flux persistants (caractérisées par la variabilité élevée et faible du flux) provoquent l'émergence de différentes ratios effectifs, avec des valeurs plus élevées associées à des régimes de flux erratiques. Le modèle prédit bien les rapports entre le ratio effectif et la variabilité des flux d'un ensemble de bassins des Etats-Unis continentaux, et peut appuyer l'estimation de la décharge effective dans des rivières qui appartiennent à différentes zones climatiques.
La capacité d’un modèle mécanique analytique des distributions des flux à capturer les propriétés des flux élevés est également étudiée. Le modèle se fonde sur une description stochastique de la dynamique de l'humidité du sol, et sur une réponse hydrologique simplifiée, décrite par des différentes relations de stockage-décharge. Les résultats montrent que des relations non-linéaires sont nécessaires pour la caractérisation correcte des fréquences des flux élevés et pour expliquer l'émergence de distributions a queue lourde du flux, ce qui est mécaniquement lié au degré de non-linéarité de la réponse hydrologique du bassin.
Enfin, une nouvelle expression analytique pour expliquer les courbes inondations-fréquence saisonnière est proposée. L'expression est dérivé d'un modèle stochastique de la dynamique quotidienne de décharge, dont les paramètres représentent les attributs du climat et de paysage du bassin et peuvent être estimés à partir des données quotidiennes des précipitations et des flux. Un seul paramètre, qui est lié à l’antécédent état d'humidité dans le bassin, nécessite une calibration sur les maxima observés. Les modèles sont appliqués dans deux rivières présentées en comparant les régimes quotidiens d'écoulement (erratique et persistante) pour montrer l’efficacité de la méthode, qui est capable de capturer différentes formes de courbes de fréquence d’inondation émergentes dans différents contextes climatiques. Le modèle fournit des bonnes estimations des flux maximaux saisonniers associées à un ensemble d'intervalles de récurrence, et les performances du modèle ne diminuent pas de manière significative pour des temps de retour plus longs que la taille de l'échantillon disponible. Ce résultat est dû à la structure du modèle, qui permet une exploitation efficace de l'information contenue dans l'ensemble des flux quotidiens des rivières. Par conséquent, l'approche peut être particulièrement utile dans les régions du monde pour lesquelles les données sont limitées., The river flow regime is the main driver of several processes occurring in riverine environments, which are relevant for the sustainable management of water resources. It also determines the sensitivity of the flow distribution itself to a changing climate, and possibly affects catchments' behaviors with respect to extreme flows. For this reason, understanding links among hydrologic and eco-morphological processes which shape riverine environments is pivotal to ensure safety against flood hazards and the protection of human-valued ecosystem services. In order to reach these goals, quantitative investigations on the links between the flow regime and commonly used metrics in river geomorphology and engineering were pursued in this study.
The variety of the effective discharge for sediment transport observed in different river catchments is here related to the underlying heterogeneity of flow regimes. The main climatic and landscape drivers of the effective discharge are identified through an analytic framework, which links the effective ratio (i.e. the ratio between effective discharge and mean streamflow) to the empirical exponent of the sediment rating curve and to the streamflow variability. The analysis shows that different streamflow dynamics intrinsic to erratic and persistent flow regimes (respectively characterized by high and low flow variability) cause the emergence of diverse effective ratios, with larger values associated to erratic regimes. The provided formulation predicts patterns of effective ratios versus streamflow variability observed in a set of catchments of the continental United States, and may support the estimate of effective discharge in rivers belonging to diverse climatic areas. The capability of a mechanistic analytical model of streamflow distributions to capture statistical features of high flows is also investigated. The model builds on a stochastic description of soil moisture dynamics and a simplified hydrologic response, described through different catchment-scale storage-discharge relations. The results show that non-linear relations are needed for a proper characterization of high flows frequencies and to explain the emergence of heavy-tailed streamflow distributions, which is mechanistically linked to the degree of non-linearity of the catchment hydrologic response.
Finally, a novel physically-based analytic expression of the seasonal flood-frequency curve is proposed. The expression is derived from a stochastic model of daily discharge dynamics, whose parameters embody climate and landscape attributes of the contributing catchment and can be estimated from daily rainfall and streamflow data. Only one parameter, which is related to the antecedent wetness condition in the watershed, requires calibration on the observed maxima. Applications in two rivers featured by contrasting daily flow regimes (erratic and persistent) are used to illustrate the potential of the method, which is able to capture diverse shapes of flood-frequency curves emerging in different climatic settings. The model provides reliable estimates of the seasonal maximum flows associated to a set of recurrence intervals, and its performances do not significantly decrease for return times longer than the available sample size. This result is due to the model structure, which allows for an efficient exploitation of the information contained in the entire range of daily flows experienced by rivers. Therefore, the proposed approach may be especially valuable in data scarce regions of the world. - PublicationAccès libreEffect of river restoration and hydrological changes on surface water quality: river reach-scale to catchment-scale study(2015)
; La restauration des rivières est considérée comme méthode permettant d'agir sur la protection contre les crues, la reconstruction d'habitats naturels et l'amélioration de la qualité des eaux de surface. En général, les projets de restauration visent à atteindre plus d'un des objectifs précités du fait de leur connexité. L'effet de la restauration d'une rivière sur la qualité de l'eau reste relativement peu étudié. La première partie de cette thèse est vouée à l'analyse de différents cas d'études de restauration de rivière réalisés dans plusieurs pays. Nous sélectionnons et analysons des cas d'études pour lesquels la qualité de l'eau était le principal objectif visé par la restauration, pour quatre pays sur trois continents. Ces cas d'études montrent que pour atteindre un objectif de bonne qualité de l'eau au sein des rivières restaurées, il est souvent nécessaire de combiner aux mesures de restauration une amélioration (ou une installation) des infrastructures (tels que les stations d'épuration et bassins d'orage). Dans l'ensemble des études de restauration, le suivi post-restauration n'est pas souvent mené du fait d'un manque de fonds pour mener un suivi pre-restauration d'une part et d'un manque de protocole et d'indicateurs bien définis pour le contrôle de la qualité de l'eau d'autre part. L'un des buts principaux de cette thèse est de définir un jeu de paramètres afin d'offrir des indicateurs clés de la qualité de l'eau pour le suivi pre et post restauration. Dans la seconde partie de cette thèse, un suivi à haute fréquence d'un grand nombre de paramètres a été réalisé afin d'identifier les paramètres clés et les processus bio-géochimiques qui affectent leurs cycles diurne au cours de trois saisons. Le fonctionnement de l'écosystème en rivière et la théorie selon laquelle la capacité d'assimilation des nutriments des rivières est étudié et testée pour plusieurs conditions hydrologiques.
Nous montrons que les cycles diurnes du pH et de l'oxygène dissout (DO) sont dépendants des processus biologiques, principalement la photosynthèse et la respiration, en rivière. Pendant la période de basses eaux, en automne, nous avons observé une réduction du carbone organique dissous (DOC), pendant la nuit, et des nitrates, juste avant le lever du jour, à l'aval des biefs restaurés. Ceci est attribué à des processus biologiques supposés être accentués par une augmentation de la diversité des habitats post-restauration. Par ailleurs, suite à un évènement orageux d'été, nous avons pu observer une augmentation des nitrates et une accumulation du chlore à l'exutoire du bassin versant suivi par une dilution retardée comparée aux effets de dilution immédiats observés quant à eux le long du reste de la rivière. Cet évènement orageux a aussi causé une diminution du DOC par dilution le long de toute la rivière. L'observation de la diminution de la variabilité diurne du DO dans les parties chenalisées de la rivière pendant l'évènement orageux est un indicateur d'une augmentation du taux de renouvellement de la turbidité qui affecte le modèle de production-respiration - mais qui n'affecte pas la variabilité diurne de la partie restaurée. Un plus long bief restauré et un suivi pre-restauration sont recommandés pour les projets futurs. Dans la dernière partie de cette thèse, nous employons une démarche à l'échelle du bassin versant afin d'identifier les chemins de transferts des solutés. La méthode simplifiée intitulée "Integrated Spatial Snap-shot Method" (ISSM) ou Méthode d'Aperçu Spatialement Intégrée, implique l'identification d'un nombre réduit (<25) de stations de suivi à des points critiques du bassin versant et l'analyse des flux de deux modes d'écoulements contrastés, pour deux saisons extrèmes. Au travers de l'utilisation combinée des isotopes stables de l'eau et des nitrates complétée par la concentration des solutés et de leurs flux, nous identifions des hotspots de qualité des eaux de surface et les changements saisonniers associés. Cette méthode simplifiée est transposable à différents types de bassin versant situés dans différents contextes géographiques et a pour but d'offrir une étude préliminaire à l'échelle du bassin versant afin d'identifier les sites de restauration adéquats pour de grands bassins versants., River restoration is considered as an alternative flood protection measure, to restore the native habitat in the rivers and to improve water quality. Often the restoration projects aim to achieve more than one of the objectives mentioned above as the goals are often interlinked. The effect of river restoration on water quality is seldom studied. The analysis of case studies of restoration projects from different countries forms the first part of this thesis. The case studies where water quality was the main driver for restoration were analyzed from four countries across three continents. The studies show that often a combination of restoration measures in tandem with infrastructure (like waste water treatment plant, storm sewer) up gradation or new installations need to be carried out to achieve good water quality status of the rivers. In many restoration studies, post-restoration monitoring is often not carried out due to lack of funds for carrying pre-restoration monitoring and lack of a definite protocol of indicators to be analyzed. This is an integral aim of the thesis, to define a set of parameters that could act as key water quality indicators for pre-post restoration monitoring. In the second section of this thesis, high- frequency monitoring of several parameters was done to identify key parameters and the bio-geochemical processes affecting their diurnal cycles in three different seasons. The ecosystem functioning in rivers and the theory that restoration accentuates the nutrient assimilation capacity in rivers is tested in different hydrological conditions. It was found that, the diurnal cycles of pH and DO were driven by in-stream biological processes, mainly photosynthesis and respiration. During low flow in autumn a reduction of DOC (in nighttime) and nitrate (in pre-dawn period) was observed downstream of the restored section, which is attributed to biological processes that are expected to be accentuated by increased habitat diversity post-restoration. A storm event in summer, resulted in increased nitrate and chloride accumulation at the outlet of the catchment followed by a delayed dilution, in comparison to the immediate dilution effect observed along the rest of the river stretch. This storm event also caused a reduction of dissolved organic carbon (DOC) by dilution along the entire observed river stretch. The observed reduction in the diurnal variability of dissolved oxygen (DO) in the channelized parts of the river during the storm event is an indication of higher turbidity turnover affecting the production-respiration pattern - but this does not affect the diurnal variability in the restored section. A longer restored stretch together with pre-restoration monitoring are recommended for future projects. In the final part of the thesis, a catchment-scale perspective to identify the pathways of various solutes in the catchment is presented. The simplified method - Integrated Spatial Snap-shot method (ISSM), involves the identification of few (<25) monitoring stations at critical points in the catchment and the analysis of fluxes at two contrasting discharge patterns in two extreme seasons. By using a combination of water and nitrate isotopes together with the concentration of solutes and their fluxes, hotspots of surface water quality and the associated seasonal changes were identified. This method is transferrable to different catchments under different geographical conditions and is aimed to act as a preliminary catchment-scale study to identify suitable restoration sites in large catchments., Die Revitalisierung von Flüssen ist eine Alternative zum herkömmlichen Hochwasserschutz. Zugleich können damit natürliche Habitate im Fluss wiederhergestellt und die Wasserqualität verbessert werden. Häufig streben Revitalisierungsprojekte mehrere der zuvor genannten Ziele an, da diese oft eng miteinander verknüpft sind. Die Auswirkungen der Flussrevitalisierung auf die Wasserqualität werden dabei jedoch eher selten untersucht.
Im ersten Teil dieser Doktorarbeit werden verschiedene Revitalisierungsprojekte, welche prioritär eine Verbesserung der Wasserqualität anstrebten, untersucht. Dabei werden Projekte aus vier Ländern dreier Kontinente berücksichtigt. Die Auswertung verdeutlicht, dass Revitalisierungsmassnahmen alleine nicht ausreichen, um die Wasserqualität zu verbessern. Zusätzliche Aufwertungen der Infrastruktur, wie beispielsweise durch Kläranlagen oder Kanalisationen, sind hierbei notwendig, um eine gute Wasserqualität zu erreichen. Häufig ist es aufgrund fehlender Kontrollen, welche vor Beginn bzw. nach Beendigung der Revitalisierung, durchgeführt werden, unmöglich festzustellen, ob das Projekt eine Verbesserung der Wasserqualität bewirkt hat. Die mangelnden Kontrollen sind, zum einen, auf ein streng limitiertes Budget, zum anderen, auf unzureichende Vorgaben bezüglich notwendiger Vor- und Nachuntersuchungen zurückzuführen. Ein wichtiges Anliegen dieser Doktorarbeit ist daher die Identifikation von chemischen Parametern, welche als Indikator der Wasserqualität dienen können. Durch Vorgabe dieser Indikatoren sollen Vor- und Nachuntersuchungen stark vereinfacht und kosteneffizienter gestaltet werden. Anhand von Vergleichsstudien an einem Feldstandort in der Nordost-Schweiz werden im zweiten Teil dieser Doktorarbeit chemische Indikatoren identifiziert. Zusätzlich werden die Auswirkungen bio-geochemische Prozesse auf die täglichen Schwankungen der zuvor genannten chemischen Indikatoren untersucht. Daten wurden hierbei während dreier verschiedener Jahreszeiten über einen Zeitraum von ca. zwei Jahren erhoben und ausgewertet. Hierbei liegt das Augenmerk der Datenauswertung auf der Funktionsfähigkeit der Flussökosysteme. Des Weiteren wird anhand verschiedener hydrogeologischer Szenarien untersucht, inwiefern Flussrevitalisierungen die Verfügbarkeit von Nährstoffen verbessern. Die Daten verdeutlichen, dass tägliche Schwankungen im pH-Wert und der Konzentration gelösten Sauerstoffs auf biologische Prozesse, d.h. Photosynthese und Respiration, zurückzuführen sind. Bei Daten der Probennahmen im Herbst zeigen sich im unterstromigen Bereich des revitalisierten Abschnittes am Feldstandort nachts und im Morgengrauen jeweils niedrigere Konzentrationen gelösten organischen Kohlenstoffs und Nitrat. Es wird vermutet, dass dies durch eine höhere biologische Aktivität, welche nach Flussrevitalisierungen erwartet wird, bedingt ist. Ein anderes Bild zeigt sich während eines Starkregenereignisses im Sommer. Hier werden am Abstrom des Einzugsgebietes erhöhte Konzentrationen an Nitrat und Chlorid gemessen. Dabei wird hier eine verzögerte Verdünnung der Konzentrationen beobachtet, die sich stark von der sofortigen Konzentrationsverringerung in den anderen Messstationen unterscheidet. Das Starkregenereignis führt zu einer Reduktion der Konzentrationen an gelöstem organischen Kohlenstoff im gesamten Untersuchungsbereich des Flusses. Weiter zeigt sich eine Veränderung in den täglichen Schwankungen des gelösten Sauerstoffs, jedoch ausschliesslich im kanalisierten, nicht revitalisierten, Bereich des Flusses. Diese Verringerung der täglichen Schwankungen im gelösten Sauerstoff ist auf die hohe Trübung zurückzuführen, welche die biologische Aktivität, z.B. die Respiration, beeinträchtigt.
Für zukünftige Forschungsprojekte wäre es empfehlenswert bereits vor der Revitalisierung detaillierte Untersuchungen der Wasserchemie durchzuführen. Zusätzlich wäre es hilfreich für die Untersuchungen nach der Revitalisierung über einen möglichst langen revitalisierten Abschnitt zu verfügen.
Im letzten Teil dieser Doktorarbeit wird ein Vorgehen vorgeschlagen, mit welchem innerhalb eines Einzugsgebietes die Fliesspfade verschiedener gelöster Stoffe nachvollzogen werden können. Hierbei werden mit der neu entwickelten ISSM-Methode („Integrated Spatial Snap-shot“) im Einzugsgebiet eine geringe Anzahl repräsentativer Knotenpunkte für die Untersuchung der gelösten Stoffe identifiziert. Anhand dieser werden dann die Stoffflüsse bei unterschiedlichen Abflussszenarien und zu unterschiedlichen Jahreszeiten untersucht. Diese Methode wurde an verschiedenen Feldstandorten angewandt. So wurden Hotspots chemischer Indikatorspezies und deren jahreszeitlichen Schwankungen anhand der Konzentrationen gelöster Stoffe und deren Durchflussmenge sowie der Wasserstoff-/Sauerstoff- und Stickstoff-Isotopenverteilung untersucht. Es zeigt sich, dass sich diese Methode auf Einzugsgebiete mit unterschiedlichsten Topographien übertragen lässt. Auf diese Weise lassen sich in ersten Voruntersuchungen potentielle Standorte für Flussrevitalisierungen auch innerhalb grosser Einzugsgebiete identifizieren. - PublicationAccès libreApplication of carbon-chlorine isotopic analysis to determine the origin and fate of chlorinated ethenes in groundwater(2015)
; Chlorinated ethenes are ubiquitous groundwater contaminants posing a threat to one of our main drinking water sources. Despite their spill history dating back to more than 40 years ago, these contaminants are still found in groundwater in numerous industrially developed countries due to their persistence, difficult characterisation in the subsurface and resulting challenging remediation. When adequate redox conditions, microbial communities and/or minerals are present, these compounds are known to undergo natural degradation. Applying natural attenuation as a management strategy is thus being increasingly considered as it constitutes a cost-effective environmental friendly approach. Tools enabling to differentiate degradation pathways, predict the fate of contaminants as well as understand the mechanisms underlying their degradation thus constitute the key to a better management of chlorinated ethenes contaminated sites. Methods allowing for contaminant source tracking are also of interest in a legal context where the contamination precursor is searched for. Among the various tools applied to address such questions, compound specific isotopic analysis (CSIA) – which consists in measuring the ratio between light and heavy stable isotopes of one element (i.e. isotopic composition) of a compound – is being increasingly applied.
This thesis was aimed at exploring the benefits and limits of applying CSIA to substantiate the origin and fate of chlorinated ethenes in groundwater. For this purpose, a first field study aimed at investigating the performance of dual Carbon-Chlorine (C-Cl) isotopic analysis for contaminant source discrimination was carried out. Laboratory experiments were then performed in view of getting more insight in the reaction mechanisms underlying tetrachloroethylene (PCE) reductive dechlorination and to explore the potential of dual C-Cl isotopic analysis to differentiate degradation pathways. A mathematical model was further developed to comprehensively simulate chlorinated ethenes C and Cl isotopic evolution during sequential dechlorination. Simulations were compared to experimental data in order to evaluate this model in its ability to reproduce and thus predict real data. Finally, the contribution of C and Cl isotopic analysis to identify changes in redox processes further affecting chlorinated ethenes in groundwater was challenged when assessing the effect of source thermal remediation by steam injection on a chlorinated ethenes plume.
For regulatory reasons, determining the contamination perpetrator is often of interest. As the isotopic signature of solvents produced from different manufacturers showed a large variability, CSIA was suggested as a method to discriminate the origin of contamination between different suspected sources by comparing their isotopic signatures. Such application however relies on the assumption that isotopic signatures will also differ in the field. Our first goal was thus to determine the source isotopic variability of PCE at a country scale. For this purpose, the C and Cl isotopic composition of PCE found in groundwater underlying 10 contaminated sites located in Switzerland was compared to the so far reported isotopic signatures of PCE produced by different manufacturers. It was shown that such variability was less important between the 10 sites than between PCE from different manufacturers (i.e. -26.0 to -23.7 ‰ for C and -0.5 to 0.6 ‰ for Cl in Switzerland and -37.4 to -23.2 ‰ for C and -4.4 to 1.2 ‰ for Cl in PCE from manufacturers). Additionally, some sites could be differentiated based on their isotopic signatures while others could not. The successful application of CSIA therefore largely depends on cases.
Once chlorinated ethenes have been detected in groundwater, it may be of interest to determine whether they are being naturally degraded or not, as this will influence the site management choice (e.g. application of monitored natural attenuation). Chlorinated ethenes are typically known to undergo sequential biotic reductive dechlorination in strictly anoxic conditions (i.e. PCE → trichloroethylene (TCE) → cis-dichloroethylene (cDCE) → vinyl chloride (VC) → ethene). However, the exact reaction mechanism underlying each step of reductive dechlorination remains at the stage of hypothesis where three different reaction mechanisms have so far been proposed.
As molecules containing light isotopes are generally degraded faster than molecules containing heavy isotopes due to energetic reasons, the isotopic composition of chlorinated ethenes is bound to vary during their sequential degradation. CSIA has thus naturally been proposed as a tool to track the biochemical reactions affecting chlorinated ethenes during their degradation as different processes differently affect their isotopic composition. More specifically, rate-limiting steps control the extent of isotopic enrichment during the course of biotransformation. Rate-limiting steps occurring during substrate-enzyme interactions are yet expected to equally affect both elements since such interactions are not bond-specific contrary to the purely chemical degradation reaction which involves a bond breakage. It was hence suggested that simultaneously considering the isotopic composition of two elements of a compound undergoing degradation via the dual C-Cl isotope slope associated with this compound strictly reflected the chemical reaction underlying this compound degradation contrary to single element isotopic data.
In view of getting more insight into the reaction mechanisms underlying reductive dechlorination of chlorinated ethenes, we studied the C and Cl isotopic evolution of PCE and TCE during their reductive dechlorination by two bacterial consortia (SL2-PCEc and SL2-PCEb) harbouring members of Sulfurospirillum spp. These consortia were specific in that they showed a different dechlorination pattern: SL2-PCEb was able to dechlorinate PCE or TCE until cDCE whereas SL2-PCEc only dechlorinated until TCE. Contrary to what was expected, two significantly different dual C-Cl isotope slopes of 2.7 ± 0.3 and 0.7 ± 0.2 associated with PCE reductive dechlorination were determined depending on the bacterial consortia. Such variability was attributed to the existence of two different reaction mechanisms underlying this reaction, under the assumption that dual C-Cl isotope slopes strictly reflect the chemical reaction. Two dual C-Cl isotope slopes associated with PCE reductive dechlorination in two field sites where each slope corresponded to one experimentally determined slope were also determined. This further supported the existence of two unique slopes and constituted another argument in favour of their corresponding to two different reaction mechanisms. It was moreover demonstrated that phylogenetically close bacteria could yield different C-Cl isotope slopes. The apparent kinetic isotope effect (AKIE) reflects the difference in reaction rates involving molecules containing light versus heavy isotopes of one element after correcting for non-reacting positions. Primary isotopic effects affect atoms located in reacting position as opposed to secondary isotopic effects which affect atoms located in non-reacting positions. Based on AKIEs calculations where secondary Cl isotopic effects were neglected, we furthermore suggested that one consortium (SL2-PCEc) more likely involved an electron-transfer or nucleophilic substitution as a first step of reaction mechanism than a nucleophilic addition. Comparing calculated AKIEs to the maximum theoretical kinetic isotope effects (or “semiclassical Streitwieser limits”) associated with C-Cl bond breakage suggested that either the primary Cl isotope effect was larger than the kinetic isotope effect given by the Streitwieser limit, or that a secondary Cl isotope effect occurred.
The Cl isotopic composition of TCE produced by PCE reductive dechlorination was further studied in order to explore in more details the possibility that secondary Cl isotope effects occur. A 1.4 ± 0.2 ‰ to 3.1 ± 0.6 ‰ lighter TCE than PCE at the beginning of the reaction indicated the presence of an inverse secondary effect or at least a difference of -10.6 ± 1 ‰ to -15.9 ± 2.8 ‰ between primary and secondary Cl isotopic effects.
In order reliably predict a chlorinated ethenes plume fate based on a modelling approach considering isotopic data, isotopic effects should be incorporated in a more comprehensive way than in the models so far proposed. A mathematical model aimed at simulating the evolution of C and Cl isotopic composition during sequential reductive dechlorination was thus developed where secondary isotopic effects were taken into account. So that the model reflects effectively occurring processes, Monod kinetics instead of first order kinetics were additionally considered. The rationale behind the approach consisted in considering all isotopocules (i.e. molecules differing in number and position of heavy and light isotopes) of each chlorinated ethene as individual species which were each degraded at different speed depending on the number and position of heavy and light isotopes in the isotopocule. Such difference in degradation rate between isotopocules was described by a matrix containing kinetic isotopocule fractionation factors. The definition of the latter is similar to that of the commonly used kinetic fractionation factor α which corresponds to the ratio between the degradation rate of heavy and light isotopes of a compound. More specifically, one comprehensive model (GM) considering C and Cl isotopes simultaneously was distinguished from a simplified model (SM) where C and Cl were considered separately. Both models almost identically simulated realistic C and Cl isotopic compositions of PCE, TCE and cDCE during sequential dechlorination when using experimentally plausible kinetic and isotopic parameters. They could additionally accurately reproduce our experimental data, leaving a promising future for the development of an integrative reactive transport model incorporating isotopic parameters. It also documented the slight impact of having different Cl secondary isotopic effects as well as the small effect induced by an unequal Cl isotopes distribution between positions of an asymmetric molecule on the produced compound Cl isotopic composition.
Finally, field investigations were performed at a site located in Denmark which was explored in a previous work, prior to source thermal remediation. C and Cl isotopic analysis of chlorinated ethenes from groundwater samples taken along the plume centreline were used to verify and improve the interpretation of redox and chlorinated ethenes concentration data. Dual C-Cl isotope slopes associated with PCE and TCE in the first part of the plume were similar to experimentally determined slopes during biotic reductive dechlorination. Based on the assumption that dual C-Cl isotope slopes directly reflect degradation pathways, it was suggested that steam injection enhanced PCE and TCE biotic reductive dechlorination in the first part of the plume. This was in agreement with the occurrence of more reducing conditions resulting from the release of organic matter likely triggered by the thermal remediation. On the other hand, we suggested based on the dual isotope slope approach that cDCE was probably primarily abiotically degraded by pyrite in the downstream part of the plume before and after the remediation event. This differed from the original postulation which suggested the occurrence of either cDCE anaerobic oxidation or complete reductive dechlorination prior to remediation. Such different conclusion could be drawn based on newly reported dual isotope slopes associated with cDCE abiotic degradation which were not available at the time of the study preceding source remediation. In the middle of the plume, a cDCE C isotopic composition lighter than the estimated initial one for PCE C documented the occurrence of further cDCE degradation despite the very low VC concentrations. On the contrary, a cDCE C isotopic composition equal to that of the initially released PCE indicated the absence of or only little further cDCE degradation at the plume front. Such conclusion was in agreement with the observed plume expansion documented by larger concentration contours in the second campaign than in the first.
To sum up, this thesis reveals that dual C-Cl isotopic analysis should be applied with caution for pathway and source differentiation in the field. It yet demonstrates that such analysis constitutes a valuable complementary tool to explore biochemical processes affecting chlorinated ethenes in groundwater, provided that it is applied at sites where the hydrogeological and biogeochemical contexts are well characterised. The performed studies additionally put more light on C and Cl isotopic effects occurring during PCE and TCE biotic reductive dechlorination even though the specific kinetic processes controlling isotopic behaviours remain unclear. Finally, this work proposes a mathematical model which opens the door to a better incorporation of isotope data when evaluating a plume fate based on a modelling approach. - PublicationAccès libreGroundwater dynamics and streamflow generation in a mountainous headwater catchment: process understanding from field experiments and modeling studies/(2015)
; Groundwater systems in mountainous headwater catchments significantly sustain downstream freshwater bodies and therefore play an important role in the regional water cycle. Complex interactions between atmospheric, subsurface and ecological variables occur that determine groundwater quantity and quality as well as streamflow-generation mechanisms at different spatiotemporal scales. An integrated understanding of the hydro(geo)logic processes in such areas is a necessary precursor to develop successful adaption methods in the face of climate change. For this, not only does our mechanistic understanding of groundwater flow in mountainous headwater catchments has to be improved, but also the complex land-atmosphere interactions with groundwater have to be understood. Although there exists a wide breadth of studies on hydrology in mountainous regions, research on groundwater dynamics in these settings still is comparably rare.
In order to close that research gap, an extensive field- and modeling study was carried out within this PhD project. Hydro-climatic data from a dense observation network in the Swiss pre-Alpine upper Rietholzbach Research Catchment (URHB, ~1km2) were used, where the major variables of the water cycle are continuously monitored at high temporal and spatial resolution. Scientifically significant results have been achieved in the four areas covered by this project, which refer to the first-order-controls of groundwater recharge (i.e., climatic forcing and landscape properties) and to the hydrologic responses driven by groundwater discharge (i.e., streamflow generation and solute transport). In the first project phase, six well-established groundwater recharge estimation techniques were evaluated systematically. From the inconsistencies among the applied GR estimation methods first-order controls of GR were identified that helped to better understand GR mechanisms. With the focus on groundwater discharge, a more detailed analysis of groundwater dynamics at the event-time scale was pursued in the second part of this thesis to identify dominant streamflow-generating mechanisms and threshold-responses. It was found that groundwater discharge from the shallow aquifer in the valley bottom of the URHB represents the dominant fraction of peak flow during most rainfall periods. The conceptual description of the hydro(geo)logic system in the URHB was evaluated in the third part of this thesis with an analytical model that consists of two linear reservoirs for event-flow generation and a baseflow storage with relatively constant discharge rates. Here, rainfall-driven event flow is generated in the riparian zones and the adjacent hillslopes, while baseflow was assumed to originate from the deep fractured-rock aquifer and to be rather constant. The model adequately reproduced the observed streamflow signal, however, the performance improved after implementation of the variable contributing area concept. Although the shrinking/expansion of the riparian zones was small compared to the total catchment area (up to 14 %), this process strongly controlled the streamflow hydrograph when wet antecedent moisture conditions coincide with high-intensity rainfall periods.
Overall, this PhD compiles various a practical approaches to analyze and characterize groundwater systems and streamflow-generation mechanisms in mountainous headwater catchments. By focusing on the two first-order controls on groundwater recharge, climate and subsurface properties, an important foundation for future research is provided that deals with potential negative effects of climate change and land use on water quality and quantity in mountainous headwater catchments. - PublicationAccès libreAnalytical modeling of reach-scale and network-scale dynamics of flow regimes(2015)
; Sustainable management of river networks is an important topic in hydrology today. Rivers and streams are a significant source of drinking water, as well as energy production and other human valued services. Spatial and temporal patterns of flow regimes have a significant impact on ecological and anthropogenic uses of fresh water within entire river basins. Developing tools for management of streamflows hinges on a deep understanding of the hydrologic form and function at the basin scale, and the interplay between the key driving processes. This study is centered on providing a process-based description of flow regimes and their spatial variability, with the purpose of developing tools for catchment-scale management of streamflows and studying ecologically relevant processes. Simple methods that allow a spatially explicit characterization of flow regimes with limited data and calibration requirements are extremely valuable for efficient management of water resources in data scars regions.
In order to meet these research goals, a modeling method was developed in this thesis for the prediction of streamflow regimes, based solely on catchment-scale climatic and morphological features. The method was tested in eleven test catchment distributed evenly in the United States, east of the rocky mountains. Considering the minimal data requirements (rainfall, potential evapotranspiration and digital elevation maps), the method was capable of capturing the patterns of observed streamflows reasonably well in all cases. This method was then expanded and applied point-wise along the river network of a test basin in north eastern Switzerland. A custom geo-database and a Web GIS platform were created for the management of data and model application. Predicted values of relevant flow statistics were validated at six subcatchment outlets, where discharge data was available, with satisfactory results. Strong seasonal signature of rainfall was identified as the dominant driving force of flow regimes. The seasonal variability of the streamflows showed a complex pattern, influenced by climatic gradients and by the increasing variability of hydrologic response observed at larger scales. The modeling method and data management framework presented here offer a novel and robust approach for assessing the spatial patterns of streamflows based on limited information.
The spatial and temporal variability of river flows bear important influence on ecological processes at the reach and basin scales. In this thesis, the effect of streamflow dynamics on riparian vegetation growth was studied using a lumped stochastic framework which explicitly incorporates the randomness of exposure and submersion periods implied by the streamflow variability, and links such a randomness to climatic and landscape properties. The framework was applied to the terminal reach of two catchments characterized by contrasting flow regimes. The results illustrated the role of vegetation specific traits and water availability as limiting factors, and flow regime variability as the driver for patterns of riparian vegetation biomass along the river reach. - PublicationAccès libreInvestigation of groundwater-surface water interactions with distributed temperature sensing (DTS)(2014)
; Les interactions entre les eaux souterraines et les eaux de surface sont vitales pour les écosystèmes aquatiques car elles influencent sur la température de l’eau, la disponibilité en nutriments et en oxygène dissous et sur la qualité de l'eau dans la zone hyporhéique. Un déficit dans ces interactions pourrait conduire à la détérioration de la santé et du fonctionnement de ces écosystèmes. Entre 1997 et 2008, des recherches ont montré que 22 % des cours d’eau suisses se trouvent dans un état critique écomorphologique (artificielles ou couvertes par exemple). En conséquence, la restauration des rivières est devenue une obligation légale, stipulant la revitalisation de 4000 kilomètres de cours d’eaux et de rivières endommagés sur une période de 80 ans. Dans le cadre de cette thèse, les données sur la revitalisation des cours d’eaux suisses ont été recueillies pour 13 des 26 cantons suisses, pour une période allant de 1979 à 2012. Les résultats ont montré que la longueur totale restaurée a augmenté constamment depuis 1979, avecune longueur moyenne de revitalisation de 9.8 km par an. L’analyse des mesures de revitalisation utilisées a montré des tendances géographiques. Dans la Romandie, des combinaisons des mesures de revitalisation plus durables ont été favorisées, par exemple des méthodes de bio-ingénierie et d’amélioration de la qualité de l’eau. En revanche, les cantons de la Suisse centrale et orientale, préfèrent une seule mesure de restauration avec un degré élevé d’intervention mécanique. En général, les contrôles d’efficacité des restaurations n’ont été réalisés dans moins de 10 % des projets de revitalisation étudiés. La plupart de ces contrôles concerne seulement le nombre des espèces indicatrices, comme les truites. Le rétablissement des interactions entre les eaux souterraines et les eaux de surface n’a été analysé dans aucun des projets. Dans ce contexte, la présente thèse a pour objectif d’analyser l’influence des mesures de revitalisation sur les interactions entre les eaux souterraines et les eaux de surface. Il existe un grand nombre de techniques d’analyse des interactions entre les eaux souterraines et les eaux de surface, parmi lesquels les méthodes des mesures géochimiques, hydrogéologiques et physiques. Dans la présente étude, une combinaison de ces approches est utilisée, avec une attention particulière à la température de l’eau. Cette dernière est examinée par Distributed Temperature Sensing (DTS). La méthode standard DTS utilisée jusqu’à présent permet seulement d’étudier les interactions de l’eau souterraine avec les eaux de surface dans des ruisseaux exfiltrants. Afin d’étudier les effets de la revitalisation des cours d’eaux sur les interactions de l’eau souterraine avec les eaux de surface, une méthode applicable dans des conditions exfiltrantes et infiltrantes pour tout taille de cours d’eau est nécessaire. En conséquence, une nouvelle méthode de mesure a été développée dans cette thèse. Cette méthode dite PAB combine des éléments des méthodes DTS passives (P) et actives (A) existantes avec l’enterrement du câble à fibre optique sous le lit de la rivière. Cette méthode permet des investigations à long terme des interactions de l’eau souterraine avec les eaux de surface dans les cours d’eau exfiltrants et infiltrants de toute dimension. Toutefois, une personne doit être présente pour contrôler le chauffage du câble à fibre optique pendant la mesure DTS active. . Pour contourner cette limitation et permettre l’application à long terme de la méthode PAB dans les régions éloignées, un système DTS autonome (ADTSS) a été développé. Ce dernier cumule plusieurs avantages dont la commande à distance, le transfert automatique des données et le chauffage automatique du câble à fibre optique. Avec l’aide de l’ADTSS et la méthode PAB, les effets de la revitalisation des cours d’eaux sur les interactions entre les eaux souterraines et les eaux de surface ont été analysés pour un cours d’eau urbain. Les résultats indiquent que la construction d’îlots de graviers augmente l’infiltration de l’eau de surface dans le lit du cours d’eau. Sur la base de ces recherches, on peut conclure que certaines modifications de la morphologie des rivières ont un effet positif sur les interactions entre les eaux souterraines et les eaux de surface. Ainsi, la revitalisation des cours d’eau peut être une méthode efficace pour améliorer les interactions de l’eau souterraine avec les eaux de surface., Groundwater-surface water interactions are a vital necessity for aquatic ecosystems as they control the water temperature, the availability of nutrients, dissolved oxygen and the water quality in the hyporheic zone. A lack of groundwater-surface water interactions may result in the deterioration of ecosystem health and functioning. Studies between 1997 and 2008 have shown that 22 % of Swiss water courses were severely degraded, e.g. engineered or covered. As a consequence, river restoration was made a legal obligation, stipulating the restoration of 4000 km of degraded rivers and streams over the course of the next 80 years. For this thesis a review of Swiss river restoration data between 1979 and 2012 for 13 of the 26 Swiss cantons was performed. Results indicated that restoration activities had steadily increased since 1979, with an average restoration rate of 9.8 km/year. An analysis of the restoration techniques revealed interesting geographical trends. In western Switzerland, more sustainable combinations of restoration measures, such as bioengineering or water quality improvements, were favoured. Cantons in central and eastern Switzerland, on the other hand, preferred single restoration measures with a higher degree of mechanical intervention. In general, the evaluation of restoration effects was only reported for less than 10 % of all investigated restoration projects. These mainly focussed on the number of flagship species, such as trout. None of the investigated projects tested whether river restoration had re-established groundwater-surface water interactions. Hence, this thesis aims at investigating the effects of river restorations on groundwater-surface water interactions. A number of techniques are commonly used to investigate groundwater-surface water interactions, including geochemical, hydrogeological and physical approaches. In the present study a combination of approaches is employed, with the main focus being on the physical parameter of water temperature. The latter is investigated with Distributed Temperature Sensing (DTS). DTS is used to measure temperature differences between ground- and surface water in surface water bodies. So far, the existing DTS methods have enabled the investigation of groundwater-surface water interactions under gaining conditions in small brooks. In order to investigate the effect of river restoration on groundwater-surface water interactions, however, a method applicable in both gaining and losing conditions, and which is suitable for water courses of all sizes is required. For this purpose, a new methodology, the PAB approach, has been developed, which combines passive (P) and active (A) DTS methods with the burying (B) of the fibre-optic cable in the subsurface. This approach enables long-term distributed investigations of groundwater-surface water interactions under gaining and losing conditions in water courses of all sizes. The active DTS method in the PAB approach, however, requires the direct presence of an operator controlling the heating of the fibre-optic cable. In order to circumvent this limitation and enable long-term temperature measurements with the PAB approach in remote areas, an autonomous DTS system (ADTS system) has been developed. This system combines several advantages, such as remote control, automated data transfer, and automated heating. By aid of the ADTS system and the PAB approach, the effect of river restoration on groundwater-surface water interactions has been investigated in an urban stream. Results indicate that the installation of gravel islands increased the rate of surface water downwelling. Generalising the results, it may be assumed that such changes to river morphology will have a positive effect on the rate of groundwater-surface water interactions. Therefore, river restoration may be successful in enhancing groundwater-surface water interactions. Concerning the newly-developed DTS method and measurement system, it could be shown that the combination of the ADTS system and the PAB approach is a powerful tool for the investigation of groundwater-surface water interactions. In future river restoration projects, this tool should be employed for evaluating its success in re-establishing groundwater-surface water interactions., Grundwasser-Oberflächenwasser-Interaktionen sind eine notwendige Voraussetzung für gesunde aquatische Ökosysteme, da diese die Verfügbarkeit von Nährstoffen und gelöstem Sauerstoff, aber auch die Wassertemperatur und –qualität in der hyporheischen Zone beeinflussen. Ein Fehlen dieses Austauschs kann Zustand und Funktion solcher Ökosysteme stark beeinträchtigen. Zwischen 1997 und 2008 durchgeführte Untersuchungen haben gezeigt, dass sich in der Schweiz bis zu 22 % der Fliessgewässer in einem ökomorphologisch schlechten Zustand befinden und z.B. künstlich oder eingedolt sind. Als Folgerung dieser Ergebnisse wurde die Revitalisierung von 4000 Flusskilometer über einen Zeitraum von 80 Jahren gesetzlich vorgeschrieben. Für die vorliegende Doktorarbeit wurden Daten von Schweizer Flussrevitalisierungen, welche zwischen 1979 und 2012 durchgeführt wurden, erhoben und ausgewertet. Die Ergebnisse der Erhebung, bei der 13 der 26 Schweizer Kantone teilnahmen, zeigten, dass die Gesamtlänge revitalisierter Fliessgewässer seit 1979 stetig zugenommen hat. Dabei lag die mittlere Revitalisierungslänge bei 9.8 km pro Jahr. Bezüglich der eingesetzten Revitalisierungsmassnahmen zeigten sich geographische Trends. In der West-Schweiz wurden eher auf Nachhaltigkeit ausgerichtete Kombinationen von Revitalisierungsmassnahmen favorisiert, wie z.B. biologischen Verfahrenstechniken und Massnahmen zur Verbesserung der Wasserqualität. Kantone der Zentral- und Ost-Schweiz hingegen bevorzugten einzelne bauliche Massnahmen, wie beispielsweise das Ausbaggern und Neugestalten des Flussbetts. Bei den Erfolgskontrollen ergaben sich keine geografischen Trends. Generell wurden diese nur bei 10 % aller untersuchten Revitalisierungsprojekte durchgeführt, wobei sich diese häufig nur auf die Anzahl von Leitarten, wie z.B. Forellen, konzentrierten. Grundwasser-Oberflächen-Interaktionen wurden in keinem der vorliegenden Projekte untersucht. Vor diesem Hintergrund wurde im Rahmen dieser Doktorarbeit untersucht, wie sich Flussrevitalisierungen auf den Austausch zwischen Grund- und Oberflächenwasser auswirken. Für die Untersuchung von Grundwasser-Oberflächenwasser-Interaktionen sind diverse geochemische, hydrogeologische oder physikalische Messmethoden verfügbar und wurden in dieser Arbeit verwendet. Das Hauptaugenmerk richtet sich hierbei auf die Wassertemperatur, welche mit Distributed Temperature Sensing (DTS) untersucht wurde. DTS misst hierbei die Wassertemperatur in Fliessgewässern, wobei es sich die Temperaturunterschiede zwischen Grund- und Oberflächenwasser zu Nutze macht. Bisherige DTS-Standardverfahren ermöglichen ausschliesslich die Untersuchung von Grundwasser-Oberflächen-Interaktionen in effluenten (Grundwasser gewinnenden) Bächen. Untersuchungen in grösseren oder in influenten(Wasser abgebenden) Fliessgewässern sind nicht möglich. Um jedoch die Auswirkungen der Flussrevitalisierung auf die Grundwasser-Oberflächenwasser-Interaktionen untersuchen zu können, dürfen keine Beschränkungen bezüglich der hydrologischen Situation oder der Grösse des Fliessgewässers bestehen. Daher wurde im Rahmen dieser Doktorarbeit eine neue Messmethode entwickelt. Diese sogenannte PAB-Methode vereint Elemente der bestehenden passiven (P) und aktiven (A) DTS-Methoden mit der Verlegung eines Glasfaserkabels in das Flussbett (buried, B). Damit werden langfristige Untersuchungen der Grundwasser-Oberflächenwasser-Interaktionen in influenten sowie effluenten Fliessgewässern aller Dimensionen ermöglicht. Für die aktiven DTS-Messungen wird jedoch eine Person zur Bedienung der Glasfaser-Heizung benötigt. Dies erschwert die langfristige Anwendung der PAB-Methode in abgelegenen Gebieten. Um diese Limitierung zu umgehen wurde ein autonomes DTS-Messsystem (ADTS) entwickelt. Letzteres ist ferngesteuert, beheizt das Glasfaserkabel vollautomatisch und sendet seine Daten regelmässig an einen Online-Datenspeicher. Auf diese Weise können die Grundwasser-Oberflächenwasser-Interaktionen auch in abgelegenen Gebieten längerfristig untersucht werden. Mit Hilfe des ADTS Systems und der PAB-Methode wurden die Auswirkungen der Flussrevitalisierung auf die Grundwasser-Oberflächenwasser-Interaktionen exemplarisch in einem revitalisierten urbanen Fliessgewässer untersucht. Die Ergebnisse dieser Studie weisen darauf hin, dass die Errichtung von Kiesinseln das Eindringen von Oberflächenwasser in den Untergrund verstärkt hat. Basierend auf diesen Untersuchungen lässt sich schliessen, dass bestimmte Veränderungen der Flussmorphologie, wie z.B. das Einbringen von Kiesinseln, die Grundwasser-Oberflächenwasser-Interaktionen erhöhen können. Somit können Flussrevitalisierungen eine wirksame Methode zur Verstärkung der Grundwasser-Oberflächenwasser-Interaktionen darstellen. In Bezug auf die entwickelten DTS Methode und DTS Messsystem konnte gezeigt werden, dass die Kombination der PAB-Methode mit dem ADTS System sehr gut geeignet sind, um Grundwasser-Oberflächenwasser-Interaktionen in Fliessgewässern zu untersuchen. Daher sollte die Kombination der PAB-Methode mit dem ADTS System bei der Erfolgskontrolle zukünftiger Revitalisierungsprojekte Berücksichtigung finden. - PublicationAccès libreRiverbank filtration within the context of river restoration and climate change(2013)
; L’eau de consommation provenant de la filtration sur berge est généralement de bonne qualité et constitue une source d’eau potable dans plusieurs pays de l’Union Européenne. A l’avenir pourtant, la filtration sur berge devra faire face à deux défis majeurs: les programmes de restauration de rivière et les changements climatiques. La présente thèse vise, d’une part, à approfondir la compréhension des processus physiques et biogéochimiques liés à la filtration sur berge et, d’autre part, à développer de nouveaux outils pour évaluer les impacts potentiels des programmes de restauration et des changements climatiques sur la qualité de l’eau souterraine provenant de ces techniques de filtration.
Les mesures de restauration de rivière peuvent conduire à un raccourcissement des temps de résidence de l’eau entre la rivière et le puits de pompage, et ainsi augmenter les risques de contamination chimique et microbiologique. La modélisation hydrodynamique est une approche quantitative privilégiée pour identifier les chemins d’écoulements souterrains et quantifier les temps de résidence; elle requiert cependant une définition rigoureuse de la variabilité spatiale et temporelle des niveaux de rivière. Dans cette thèse, deux méthodes d’interpolation sont développées pour générer une représentation temporelle adéquate des niveaux de rivières en 1D et 2D. Ces méthodes sont testées sur le site expérimental et partiellement restauré de Niederneunforn (NE de la Suisse), situé sur la rivière préalpine Thur, et sont implémentées dans un modèle numérique d’écoulement et de transport souterrain 3D. Les résultats confirment la pertinence de ces méthodes pour la simulation précise des chemins d’écoulements et des temps de résidence.
Avec les changements climatiques, l’augmentation de la fréquence des vagues de chaleur favorisera probablement le développement de conditions anoxiques dans les zones d’infiltration de la rivière, ce qui tendra à détériorer la qualité de l’eau souterraine rechargée par filtration de berge. Les résultats de campagnes d’échantillonnage et d’expériences sur colonne suggèrent que la dégradation de la matière organique particulaire (MOP) est la principale cause de variabilité de la consommation en oxygène dissous (OD) liée au processus de filtration sur berge. En outre, la consommation de l’OD apparaît positivement corrélée à la température et au débit de la rivière. Cette seconde corrélation est attribuée au piégeage accru de la MOP dans le lit du cours d’eau pendant les périodes de hauts débits. Finalement, afin de quantifier l’influence de la température et du débit sur la consommation en OD dans un contexte de filtration sur berge, un modèle semi-analytique original est développé et évalué, avec succès, sur les données du site de Niederneunforn. Cette approche de modélisation est transférable à d’autres sites de filtration sur berge où des outils performants sont nécessaires pour estimer les teneurs en OD dans diverses conditions climatiques et hydrologiques, et évaluer ainsi le risque de développement de conditions anoxiques., Drinking water derived by riverbank filtration is generally of high quality and is an important source of drinking water in several European countries. In the future however, riverbank-filtration systems will face two major challenges – river restoration and climate change. The goal of this Ph.D. Thesis was to deepen the understanding of physical and biogeochemical processes that occur during riverbank filtration and develop new tools in order to facilitate the assessment of potential adverse effects of river restoration and climate change on the quality of river-recharged groundwater.
River restoration measures can lead to shorter residence times between the river and the pumping well and therefore can increase the risk of drinking water contamination by bacteria or pollutants. Numerical groundwater models provide quantitative information on groundwater flow paths and residence times, but require a rigorous definition of the spatial and temporal river water level distribution. In this thesis, two new interpolation methods were developed to generate time-varying 1D and 2D river water level distributions. The methods were implemented at the partly restored Niederneunforn field site at the peri-alpine Thur River (NE-Switzerland), and were applied to a 3D groundwater flow and transport model. The results confirmed the method’s suitability for accurately simulating groundwater flow paths and residence times.
The increased occurrence of heat waves due to climate change likely favors the development of anoxic conditions in the infiltration zone, which may significantly deteriorate the quality of river-recharged groundwater. Results from field sampling campaigns and column experiments suggest that particulate organic matter (POM) degradation mainly accounted for the variability of dissolved oxygen (DO) consumption during riverbank filtration. Furthermore, DO consumption was found to positively correlate with temperature and discharge. The latter was attributed to an enhanced trapping of POM within the riverbed during high-discharge conditions. To quantify the temperature and discharge dependence of DO consumption during riverbank filtration, a new semi-analytical model was developed and successfully applied to the Niederneunforn field site. The modeling approach can be transferred to other riverbank-filtration systems to efficiently estimate groundwater DO concentrations under various climatic and hydrologic conditions and, hence, to assess the risk of arising anoxic conditions., Mittels Uferfiltration gewonnenes Trinkwasser ist generell von hoher Qualität und stellt eine wichtige Trinkwasserressource für mehrere europäische Länder dar. In der Zukunft werden Uferfiltrationssysteme jedoch mit zwei bedeutenden Herausforderungen konfrontiert – Flussrevitalisierung und Klimaänderung. Das Ziel dieser Doktorarbeit war es, das Verständnis physikalischer und biogeochemischer Prozesse während der Flussinfiltration zu vertiefen und Instrumente zu entwickeln, um potentielle negative Auswirkungen von Flussrevitalisierung und Klimaänderung auf die Qualität des Uferfiltrats besser zu erfassen.
Massnahmen der Flussrevitalisierung können zu verkürzten Fliesszeiten zwischen Fluss und Trinkwasserfassung führen, was das Risiko einer Trinkwasserkontamination mit Bakterien und Schadstoffen erhöhen kann. Numerische Grundwassermodelle liefern quantitative Informationen über Grundwasserfliesspfade und Fliesszeiten, benötigen aber eine genaue Definition der räumlichen und zeitlichen Flusswasserstandsverteilung. In dieser Arbeit wurden zwei neue Interpolationsmethoden entwickelt, um zeitlich variable 1D und 2D Flusswasserstandsverteilungen zu generieren. Die Methoden wurden am teilweise revitalisierten Feldstandort Niederneunforn am voralpinen Fluss Thur (Nordostschweiz) implementiert und auf ein 3D Grundwasserströmungs- und Transportmodell angewandt. Die Resultate bestätigten die Eignung der Methoden zur präzisen Simulation von Grundwasserfliesspfaden und Fliesszeiten.
Das vermehrte Auftreten von Hitzewellen aufgrund der Klimaänderung begünstigt möglicherweise die Ausbildung anoxischer Verhältnisse in der Infiltrationszone, was die Qualität des Uferfiltrats deutlich verschlechtern würde. Die Resultate aus Feldprobennahmen und Säulenversuchen deuten darauf hin, dass der Abbau von partikulärem organischem Material (POM) hauptsächlich für die Variabilität der Sauerstoffzehrung während der Flussinfiltration verantwortlich war. Zusätzlich wurde eine positive Korrelation zwischen der Sauerstoffzehrung und der Temperatur sowie dem Abfluss festgestellt. Letztere wurde einem erhöhten Eintrag von POM in das Flussbett während Hochwasserbedingungen zugeschrieben. Um die Temperatur- und Abflussabhängigkeit der Sauerstoffzehrung während der Flussinfiltration zu quantifizieren, wurde ein neues semi-analytisches Modell entwickelt und erfolgreich am Feldstandort Niederneunforn angewandt. Der Modellansatz lässt sich auf weitere Uferfiltrationssysteme übertragen, um Sauerstoffkonzentrationen im Grundwasser effizient abzuschätzen, und somit das Risiko aufkommender anoxischer Bedingungen zu beurteilen. - PublicationAccès libreGroundwater contamination from urban line sources: monitoring and evaluation approach with integral pumping tests(2010)
; ; Liedl, RudolfLes zones urbaines peuvent affecter la qualité des eaux souterraines en libérant des contaminants transportés par les eaux usées, incluant des composés inorganiques et des micropolluants. Les réseaux d’égouts et les cours d’eau urbains qui reçoivent par exemple les effluents des stations d’épuration, se comportent comme des chemins de transport d’eaux usées, qui potentiellement perdent ces eaux usées traités ou non traités vers les eaux souterraines. Collectivement, ces chemins de transport sont connus comme des sources urbaines linéaires qui sont caractérisées par des variations de la composition des eaux usées dans les égouts dominés par l’influence des activités humaines et par des charges temporairement plus hautes des constituants provenant des eaux usées, dans les cours d’eau urbains lorsque les égouts unitaires débordent. En combinaison avec des exfiltrations via des fuites d’égouts distribués de façon aléatoire ou via des lits de rivières hétérogènes, cela conduit a des motifs de concentration extrêmement hétérogènes, ce qui complique les investigations sur la contamination des eaux souterraines de ces types de sources linéaires urbaines. Cette étude examine l’influence des sources linéaires urbaines sur la qualité des eaux souterraines avec une nouvelle approche de monitoring qui résout le problème des concentrations hétérogènes en utilisant d’importants volumes d’échantillonnage grâce à la méthode du test de pompage intégral (TPI). Pour évaluer l’approche de monitoring, les débits massiques des composés des eaux usées mesurés par le TPI en amont et en aval de la section de source linéaire, sont comparés afin de quantifier les débits massiques d’exfiltration par unité de longueur Mex. L’approche de monitoring a été opérée sur des égouts fuyants et sur un cours d’eau temporairement exfiltrant, pour les composés B, Cl-, K+, NO3-, NH4+ and SO42- mais également pour les micropolluants bisphénol-a, caféine, nonylphénol technique et tonalide. Les séries de concentration-temps des TPIs au niveau des deux sites révèlent une influence des sources linéaires sur la qualité des eaux souterraines. La variabilité des concentrations observée était plus haute pour les micropolluants que pour les composés inorganiques. Au niveau du site de l’égout fuyant, de plus hauts débits massiques ont été observés pour B, Cl- et le total d’azote Ntot en aval de la section d’égout. Par conséquent, les valeurs de Mex ont été calculées pour ces composés. Les débits massiques réduits ou non altérés des constituants les plus réactifs des eaux usées, incluant les micropolluants, en aval de l’égout fuyant, indiquent que le processus de réduction de masse se produit lors du passage de l’égout vers les puits de pompage. Le taux d’exfiltration d’eau Qex depuis l’égout a été calculé grâce aux concentrations de l’ion conservatif Cl-. La comparaison de ces valeurs Qex avec des mesures alternatives montre que l’approche de monitoring de source linéaire peut fournir des données fiables. Les résultats sur le site du cours d’eau exfiltrant montrent des débits massiques plus hauts en aval des deux sections ciblées pour les Cl-, K+, NO3-, SO42- et pour la caféine en aval seulement d’une des sections ciblées. Les valeurs Mex calculées pour ces composés étaient plus hautes que celles pour le site de l’égout fuyant. Les débits massiques réduits pour le nonylphénol-technique, en aval des sections ciblées, suggèrent que ce composé était partiellement éliminé des eaux souterraines. Des mesures additionnelles de concentrations dans le cours d’eau exfiltrant et dans un égout connecté au niveau du site de test ont été réalisées pour identifier des processus pertinents qui influencent les concentrations des puits de TPI en aval. La méthode de TPI est également une approche bien acceptée pour l’estimation des débits massiques dans les eaux souterraines. Cependant, aucune directive confirmée n’est disponible à l’heure actuelle concernant le design des programmes d’échantillonnage des TPI, avec un nombre optimal d’échantillons et des temps d’échantillonnage optimaux. Par conséquent, dans la dernière partie de cette étude, 30 séries de concentration-temps à haute fréquence, provenant de l’utilisation du TPI lors l’approche de monitoring de la source linéaire, ont été employées pour dériver des principes pour un design optimal des programmes d’échantillonnage du TPI. Différents programmes d’échantillonnages ont été testés en modifiant la série de concentration-temps originale. Les résultats montrent que le nombre d’échantillons dépend de la précision nécessaire. Concernant le temps d’échantillonnage, un plan d’échantillonnage reposant sur des intervalles constants de temps ∆t entre différents échantillons, a fournit la plus haute précision. Cette étude montre que la quantification de la contamination des eaux souterraines provenant de sources linéaires urbaines peut être effectuée avec une nouvelle approche de monitoring qui repose sur l’utilisation des TPI. L’approche de monitoring de la source linéaire fournit également des résultats fiables dans les aquifères urbains qui ont des motifs de concentration hétérogènes. Des recherches additionnelles sont nécessaires pour examiner en détail les processus d’exfiltration de la source linéaire. De plus, des efforts sont requis pour étendre la procédure d’évaluation développée à des composés réactifs et pour implémenter les résultats de l’approche de monitoring de la source linéaire dans des modèles numérique complexes des eaux souterraines, à l’échelle des villes ou pour des bassins versant régionaux., Urbane Gebiete können die Grundwasserqualität durch den Eintrag von abwasserbürtigen Schadstoffen einschließlich anorganischer Verbindungen und Mikroverunreinigungen, be-einträchtigen. Abwasserkanalnetze und urbane Fließgewässer, in die zum Beispiel der Abfluss von Abwasserreinigungsanlagen eingeleitet wird, fungieren als Abwassertransportwege und können dabei gereinigtes oder ungereinigtes Abwasser ins Grundwasser abgeben. Diese Transportwege sind allgemein bekannt als urbane Linienquellen, die durch den Menschen verursachte Variationen der Abwasserzusammensetzung in Abwasserkanälen und temporär erhöhten Frachten von Abwasserinhaltsstoffen in urbanen Fließgewässern bei Kanalisations-überläufen gekennzeichnet sind. Zusammen mit der Exfiltration durch zufällig verteilte Kanallecks oder ein heterogenes Gewässerbett, verursacht dies extrem heterogene Konzentrationsmuster in urbanen Gebieten, welche die Erkundung von Grundwasser-verschmutzungen durch urbane Linienquellen erschweren. Diese Arbeit untersucht den Einfluss von urbanen Linienquellen auf die Grundwasserqualität mit einem neuen Monitoringansatz, der das Problem von heterogenen Konzentrationen durch die Beprobung von großen Volumina mit der Immissionspumpversuchsmethode (IPV) über-windet. Die Auswertung des Monitoringansatzes basiert auf dem Vergleich der Massenflüsse von Abwasserinhaltsstoffen zwischen IPV-Anwendungen stromauf- und abwärts von Linien-quellenabschnitten um Exfiltrationsmassenflussraten pro Längeneinheit Mex zu quantifizieren. Der Monitoringansatz wurde an einem undichten Abwasserkanal und einem temporär ex-filtrierendem Fließgewässer für die anorganischen Verbindungen B, Cl-, K+, NO3-, NH4+ and SO42- sowie für die Mikroverunreinigungen Bisphenol-a, Koffein, technisches Nonylphenol und Tonalid durchgeführt. Die Konzentrations-Zeit-Serien von den IPVs an den beiden Stand-orten zeigen, dass die Linienquellen die Grundwasserqualität beeinflussen. Die beobachtete Variabilität der Konzentrationswerte war für die Mikroverunreinigungen höher als für die anorganischen Verbindungen. An dem Standort mit dem undichten Abwasserkanal wurden für B, Cl- und Gesamtstickstoff Ntot erhöhte Massenflussraten stromabwärts des Kanalabschnittes beobachtet. Demzufolge konnten für diese Verbindungen Mex Werte berechnet werden. Geringere oder unveränderte Massenflussraten stromabwärts des Kanalabschnittes deuten für die meisten reaktiven Ab-wasserinhaltsstoffe, inklusive Mikroverunreinigungen, auf Massenreduzierungsprozesse auf dem Weg vom Abwasserkanal zu den Pumpbrunnen hin. Die Wasserexfiltrationsraten Qex vom Abwasserkanal wurden mit Hilfe des konservativen Ions Cl- berechnet. Der Vergleich dieser Werte mit alternativen Messungen zeigt, dass der Linienquellenmonitoringansatz zuverlässige Daten liefern kann. Die Ergebnisse des Standortes mit dem exfiltrierenden Fließgewässer ergaben erhöhte Massenflussraten für Cl-, K+, NO3-, SO42- stromabwärts der beiden untersuchten Abschnitte und für Koffein jedoch nur stromabwärts eines Abschnittes. Die berechneten Mex-Werte für diese Verbindungen waren höher als die von dem Standort mit dem undichten Abwasserkanal. Geringere Massenflussraten stromabwärts der Zielabschnitte für technisches Nonylphenol deuten auf eine teilweise Eliminierung dieser Verbindung im Grundwasser hin. Zusätzliche Konzentrationsmessungen im Fließgewässer und einem verbundenem Abwasserkanal am Standort wurden durchgeführt um relevante Prozesse zu identifizieren, welche die Konzentrationen an den IPV Brunnen stromabwärts beeinflussen. Die IPV Methode ist ein anerkannter Ansatz für die Abschätzung von Massenflussraten im Grundwasser. Trotzdem sind derzeit keine fundierten Richtlinien für die Konzeption von IPV-Probenahmeplänen mit optimaler Probenanzahl und optimalen Probezeitpunkten verfüg-bar. Im letzten Teil dieser Arbeit wurden aus diesem Grunde 30 Hochfrequenz-Konzentrations-Zeit-Serien von den IPV Anwendungen genutzt, um Prinzipien für die Gestaltung von optimalen IPV-Probenahmeplänen abzuleiten. Verschiedene Probenahme-pläne wurden durch die Modifikation der originalen Konzentrations-Zeit-Serien getestet. Die Ergebnisse zeigen, dass die Anzahl der Proben von der benötigten Genauigkeit abhängt. Bezüglich des Probenahmezeitpunktes lieferte ein Probeschema mit konstanten Zeitab-schnitten ∆t zwischen verschiedenen Proben die höchste Genauigkeit. Diese Arbeit zeigt, dass die Quantifizierung von Grundwasserverschmutzungen durch urbane Linienquellen mit einem neuen IPV-basierten Monitoringansatz durchgeführt werden kann. Der Linienquellenmonitoringansatz liefert auch für heterogene Konzentrationsmuster in urbanen Aquiferen zuverlässige Ergebnisse. Zusätzliche Forschung wird benötigt, um den Exfiltrationsprozess von Linienquellen im Detail zu untersuchen. Darüber hinaus ist weitere Arbeit nötig, um die entwickelte Auswertungsprozedur auf reaktive Verbindungen zu erweitern und um die Ergebnisse vom Linienquellenmonitoringansatz in komplexe numerische Grundwassermodelle auf Stadt- oder Regionaleinzugsgebietsebene zu implementieren., Urban areas can affect groundwater quality by releasing wastewater-borne contaminants including inorganic compounds and micropollutants. Sewer networks and urban streams that receive effluent from wastewater treatment plants, for example, act as wastewater transport pathways, while potentially losing treated or untreated wastewater to groundwater. Collectively, these pathways are known as urban line sources, which are characterized by human-dominated variations of the wastewater composition in sewers and by temporally higher loads of wastewater constituents in urban streams during combined sewer overflows. In combination with exfiltration via randomly distributed sewer leaks or heterogeneous streambeds, this leads to extremely heterogeneous concentration patterns which complicate the investigation of groundwater contamination originating from these types of urban line sources. This study investigates the influence of urban line sources on groundwater quality with a new monitoring approach that overcomes the problem of heterogeneous concentrations by using large volume sampling with the integral pumping test (IPT) method. In the evaluation of the monitoring approach, wastewater compound mass flow rates of IPT applications up- and downstream of line source sections are compared to quantify exfiltration mass flow rates per unit length Mex. The monitoring approach was operated at a leaky sewer and a temporally losing stream for the inorganic compounds for Cl-, K+, NO3-, NH4+ and SO42- as well as for the micropollutants bisphenol-a, caffeine, technical-nonylphenol and tonalide. The concentration-time series of the IPTs at the two sites revealed an influence of the line sources on the groundwater quality. The observed variability of the concentration values was higher for micropollutants than for inorganic compounds. At the leaky sewer site, higher mass flow rates downstream of the sewer section were observed for B, Cl- and total nitrogen Ntot. Therefore, values of Mex could be calculated for these compounds. Reduced or unaltered mass flow rates of the most reactive wastewater constituents, including micropollutants downstream of the leaky sewer, indicate that mass reduction processes occurred on the passage from the sewer to the pumping wells. The water exfiltration rate Qex from the sewer was calculated with concentrations of the conservative ion Cl-. The comparison of these Qex values with alternative measurements shows that the line source monitoring approach can provide reliable data. Results from the losing stream site show higher mass flow rates downstream of the two target sections for Cl-, K+, NO3-, SO42- but for caffeine only downstream of one target section. The calculated Mex values of these compounds were higher than those from the leaky sewer site. Reduced mass flow rates of technical-nonylphenol downstream of the target sections suggest that this compound was partially eliminated in the groundwater. Additional concentration measurements in the losing stream and in a connected sewer at the test site were performed to identify relevant processes that influence the concentrations at the downstream IPT wells. The IPT method is a well accepted approach for the estimation of mass flow rates in groundwater. However, no substantiated guidelines are yet available for the design of IPT sampling schedules with an optimal number of samples and optimal sampling times. Therefore, in the last part of this study, 30 high-frequency concentration-time series from the IPT applications of the line source monitoring approach were used to derive principles for an optimal design of IPT sampling schedules. Different sampling schedules were tested by modifying the original concentration-time series. The results show that the number of samples depends on the required accuracy. Concerning the sampling time, a sampling scheme relying on constant time intervals ∆t between different samples yielded the highest accuracy. This study shows that the quantification of groundwater contamination from urban line sources can be realized with a new monitoring approach based on the application of IPTs. The line source monitoring approach also yields reliable results in urban aquifers with heterogeneous concentration patterns. Additional research is needed to investigate the exfiltration process from line sources in detail. Further, more studies are required to extend the developed evaluation procedure for reactive compounds and to implement the results from the line source monitoring approach into complex numerical groundwater models at the city-scale or for regional catchments. - PublicationAccès libreMicropollutants in urban receiving waters(2009)
; À ce jour, la moitié de la population mondiale vit à l’intérieur des villes. Cette utilisation du territoire a un énorme impact sur le bilan hydrique urbain. Non seulement la quantité de l’eau est désormais limitée mais sa qualité s’est également détériorée. Les micropolluants provenant des eaux usées domestiques et industrielles représentent une préoccupation grandissante. Malgré leur présence en faible concentration, ces micropolluants peuvent agir comme perturbateurs endocriniens et comme sensibilisants chimiques et ainsi, peuvent constituer une menace envers les écosystèmes aquatiques et la santé humaine. Dans cette étude, le flux d’eau et des micropolluants est caractérisé et quantifié à l’intérieur d’un bassin versant urbain. Pour arriver à cette fin, un an de surveillance a été effectué afin de déterminer les concentrations des micropolluants de bisphénol A, de 4-nonylphénol technique, de caféine, de galaxolide®, de tonalide® et de carbamazépine dans les eaux usées traitées et non-traitées, dans les eaux de surface et souterraines. Les micropolluants ont été trouvés dans tous les zones d’eau urbaine. À partir de l’application de méthodes descriptives et statistiques multivariées, des concentrations mesurées ont été évaluées et un modèle conceptuel a été dérivé. Les micropolluants étaient seulement partiellement retirés des eaux usées de l’usine de traitement municipale ce qui a conduit à la contamination des eaux de surface. De plus, le débordement des égouts contribuait également à l’insertion de micropolluants dans ces dernières. Ensuite, la variabilité temporelle et spatiale des concentrations et des charges et des micropolluants a été évaluée. Les charges en caféine, tonalide® et galaxolide® des eaux de surface étaient caractérisées par une forte saisonnalité ce qui traduit un processus d’élimination dépendant de la température. De plus, les augmentations des charges de 4-nonylphénol technique et de caféine sont causées par les chutes de pluie, indiquant un apport intermittent provenant de la combinaison des surplus d’égouts et des eaux de ruissellement. Quant à la variabilité de la concentration des micropolluants dans les eaux souterraines, elle n’a pu être que partiellement expliquée. L’occurrence périodique de la caféine dans les eaux souterraines en aval d’un petit cours d’eau était reliée à l’infiltration intermittente de l’eau de surface contaminée. Globalement, la grande variabilité de la concentration des micropolluants était un résultat d’apports spatialement et temporellement variables provenant de fuites d’égouts et de différents processus de transport et d’atténuation. Le bilan hydrique urbain quantifié était également caractérisé par une grande dynamique temporelle. Bien qu’une large portion de la surface de l’aire d’étude soit scellée, seulement 11% des précipitations contribuaient au ruissellement de surface vers l’ensemble des égouts. Dû au fort taux d’infiltration et à la faible évapotranspiration, la recharge souterraine causée par la chute de pluie était rapide et son taux de recharge élevé. D’un côté le système d’égout perdait des eaux usées vers les eaux souterraines tandis que d’un autre côté, il drainait l’eau souterraine de l’aire d’étude. La charge de micropolluant, libérée de l’aire d’étude dans les eaux de surface, était dominée par l’apport d’eaux usées traitées. Néanmoins, l’ensemble des surplus d’égouts et les décharges d’eau souterraine contribuent de façon significative aux charges relâchées. Par conséquent, ces trajectoires devraient être inclus dans l’évaluation des risques. Les différentes dynamiques temporelles des trajectoires de migration des micropolluants - apport constant provenant de l’usine de traitement d’eaux usées et provenant de la décharge souterraine d’un côté et un apport intermittent découlant de surplus d’égouts d’un autre côté -peuvent résulter en des potentiels chroniques comme en des effets aigus sur le biote aquatique., Derzeit lebt die Hälfte der Weltbevölkerung in Städten. Die fortschreitende Urbanisierung übt einen hohen Druck auf den gesamten Wasserhaushalt städtischer Gebiete aus. Dabei wird neben der Wasserquantität die Wasserqualität deutlich gestört. Insbesondere werden Mikroverunreinigungen aus häuslichen und industriellen Abwässern mit wachsender Sorge gesehen, da sie trotz ihrer geringen Konzentrationen, beispielsweise durch hormonelle Wirkungen, eine Gefährdung für aquatische Ökosysteme und die menschliche Gesundheit darstellen können. In dieser Arbeit werden Wasserflüsse und Schadstoffflüsse von Mikroverunreinigungen in Abwasser, Oberflächenwasser und Grundwasser eines urbanen Einzugsgebiets charakterisiert und quantifiziert. Dabei wurden die Kontaminanten Bisphenol A, technisches 4-Nonylphenol, Koffein, Galaxolid®, Tonalid® und Carbamazepin im Rahmen eines einjährigen Monitorings in ungeklärten und geklärten Abwasser, Oberflächenwasser und Grundwasser untersucht. Mikroverunreinigungen traten in allen urbanen Wasserkompartimenten ubiquitär auf. Mit Hilfe deskriptiver und multivariater statistischer Methoden wurden die gemessenen Konzentrationen evaluiert und ein konzeptionelles Modell des Eintrags abgeleitet. Demnach wurden die Mikroverunreinigungen in der städtischen Kläranlage nur teilweise entfernt und folglich über den Kläranlagenauslass in die Oberflächengewässer entlassen. Zusätzlich trugen Kanalisationsüberläufe zum Eintrag in Oberflächengewässer bei. Die Grundwasserverunreinigung konnte auf Leckagen aus dem Abwassernetz und teilweise auf die Infiltration belasteten Oberflächenwassers zurückgeführt werden. In einem nächsten Schritt wurde die zeitliche und räumliche Variabilität der Schadstoffflüsse bewertet. Dabei zeigte sich eine ausgeprägte Saisonalität der Schadstoffflüsse von Koffein, Galaxolid® und Tonalid® in den Oberflächengewässern, die auf einen temperaturgesteuerten Abbau dieser Substanzen hindeutet. Eine zeitweilige Erhöhung der Massenflüsse von technischen 4-Nonylphenol und von Koffein nach Regenfällen konnte auf den intermittierenden Einfluss von Kanalisationsüberläufen und Oberflächenabflüssen zurückgeführt werden. Im Grundwasser konnte die Variabilität der Schadstoffkonzentrationen nur teilweise erklärt werden. Das periodische Auftreten von erhöhten Koffeinkonzentrationen im Abstrom eines Baches wurde dabei der zeitweiligen Infiltration von belastetem Oberflächenwasser zugeordnet. Die vorgefundene hohe Variabilität der Konzentrationen im Grundwasser wird als Resultat des zeitlich-räumlich sowie stofflich variablen Eintrags aus der Kanalisation und der unterschiedlichen Transport- und Abbauprozessen angesehen. Die Quantifizierung des Wasserhaushaltes im Arbeitsgebiet wies auf eine hohe zeitliche Dynamik der Wasserflüsse hin. Obwohl das Einzugsgebiet einen hohen Versiegelungsgrad aufweist, trugen lediglich 11% des Niederschlags zum Oberflächenabfluss in die Mischkanalisation bei. Aus der resultierenden hohen Infiltrationsrate und der durch die Oberflächenversiegelung geringen Evapotranspiration folgte eine sehr schnelle und hohe, regen-induzierte Grundwasserneubildungsrate. Das Grundwasser interagierte mit dem Abwassernetz, das sowohl Abwasser durch Leckagen in den Untergrund verlor aber ebenso Grundwasser drainierte. Die mit den Wasserflüssen verbundene Fracht an Mikroverunreinigungen aus dem Arbeitsgebiet wurde von der Einleitung geklärter Abwässer in die Oberflächengewässer dominiert. Allerdings trugen sowohl Kanalisationsüberläufe, als auch der Grundwasserabstrom signifikant zur Gesamtfracht aus dem Arbeitsgebiet bei und sollten daher in der Risikobewertung hinsichtlich Mikroverunreinigungen aus urbanen Arealen mit berücksichtigt werden. Die unterschiedliche zeitliche Dynamik des Schadstoffausstoßes über die konstanten Pfade der Kläranlage und des Grundwassers auf der einen Seite und des intermittierenden Eintrags aus Kanalisationsüberläufen auf der anderen, führt dabei sowohl zu möglichen chronischen als auch zu potentiell akuten Effekten in aquatischen Lebewesen., Currently half of the world’s population resides in cities. The ongoing urban land consumption has a tremendous impact on the entire water balance of urban areas. Apart from water quantity, the water quality has also strongly deteriorated. In particular, micropollutants from domestic and industrial wastewater are of growing concern. Despite their low concentrations, micropollutants can act as endocrine disruptors and chemosensitizers and, thus, pose a threat to aquatic ecosystems and to human health. In this study water flow and micropollutant mass flow is characterized and quantified within an urban catchment area. To this end, a one-year-monitoring program was conducted to determine the concentrations of the micropollutants bisphenol A, technical 4-nonylphenol, caffeine, galaxolide®, tonalide® and carbamazepine in untreated and treated wastewater, surface water and groundwater. Micropollutants were ubiquitously found in all the tested urban water sources. With the help of descriptive and multivariate statistical methods, measured concentrations were evaluated and a conceptual source model was derived. Micropollutants were only partially removed in the municipal wastewater treatment plant, leading to contamination of the receiving surface water. Moreover, combined sewer overflow was contributing to micropollutant input to surface water. The presence of micropollutants in the groundwater was in part a result of wastewater losses by sewer leakages and in part due to infiltration of contaminated surface water. In the next step, the temporal and spatial variability of micropollutant concentrations and loads was evaluated. The surface water loads of caffeine, tonalide® and galaxolide® were characterized by a pronounced seasonality, pointing to temperature-dependent removal processes. After rainfall, loads of technical 4-nonylphenol and caffeine were increased, indicating an intermittent input from combined sewer overflow and surface runoff. The variability of micropollutant concentrations in the groundwater could only be partially explained. The periodic occurrence of caffeine in groundwater downstream of a small stream was related to the intermittent infiltration of contaminated surface water. Overall, the high variability of micropollutant concentrations was a result of spatially and temporally variable input from sewer leakages and different transport and attenuation processes. The quantified urban water balance was characterized by a high temporal dynamic. Although a large portion of the study area’s surface is sealed, only 11% of the precipitation was contributing to the surface runoff to the combined sewers. Due to the resulting high infiltration rate and the low evapotranspiration, the rainfall-induced groundwater recharge process was fast and the recharge rate high. The sewage system was on the one hand loosing wastewater to the groundwater but, on the other hand, drained the study area’s groundwater. The micropollutant load release from the study area was dominated by the input of treated wastewater into the surface water. Nevertheless, combined sewer overflows and the groundwater discharge contributed a significant part of the released loads. Therefore, these pathways should be included into micropollutant risk assessments. The different temporal dynamics of micropollutant release pathways – constant input from wastewater treatment plants and from groundwater discharge on the one hand and intermittent input from combined sewer overflow on the other hand – can result in potential chronic as well as acute effects on aquatic biota.