Südmeyer, Thomas

2021, Shehzad, Atif, Südmeyer, Thomas

Les lasers à cascade quantique (QCL) ont de nombreuses applications, notamment dans la détection de traces de gaz et la spectroscopie à haute résolution. L'une des principales exigences de la spectroscopie à haute résolution est la pureté spectrale du laser qui est souvent représentée en termes de sa largeur de raie, c'est-à-dire la largeur totale à mi-hauteur du spectre d'émission. Une autre exigence est la capacité de moduler la longueur d'onde ou la fréquence du laser, qui est couramment utilisée dans les méthodes spectroscopiques comme la spectroscopie par modulation de longueur d'onde (Wavelength Modulation Spectroscopy – WMS), la spectroscopie par modulation de fréquence (Frequency Modulation Spectroscopy – FMS), etc, et qui est généralement obtenue par une modulation du courant d'injection du laser. Toutefois, cette modulation entraîne une modulation simultanée de la puissance optique qui, dans de nombreux cas, n'est pas souhaitée. Cette thèse présente de nouvelles approches pour répondre à ces besoins avec des QCLs. D'une part, un nouvel actuateur sous la forme d'un élément résistif intégré est étudié pour son utilisation potentielle pour réduire le bruit de fréquence d’un QCL et, par conséquent, pour rétrécir sa largeur de raie. Les problèmes rencontrés sont discutés. La génération d'une modulation d'amplitude ou de fréquence pure dans un QCL en utilisant cet élément résistif est également présentée. L'approche proposée est prometteuse pour améliorer les performances dans des applications de détection de traces de gaz dans lesquelles la modulation résiduelle nuit aux performances du système et où une modulation pure d'amplitude ou de fréquence est souhaitée. Une analyse complète de la modulation résiduelle, présentée à deux fréquences de modulation de 1 et 10 kHz, a montré une réduction de la modulation d'amplitude résiduelle de près de 20 dB dans le cas de la modulation de fréquence pure et de plus de 20 dB de la modulation de fréquence résiduelle dans le cas de la modulation d'amplitude pure par rapport à une modulation appliquée sur le courant d’injection du QCL. L'approche proposée est simple et facile à mettre en oeuvre par rapport à d'autres méthodes précédemment présentées qui nécessitent soit l’utilisation de lasers externes dans le proche infrarouge éclairant la face avant du QCL ou un QCL à trois sections spécialement conçu pour obtenir des modulations d'amplitude ou de fréquence pure. Dans le proche infrarouge, la stabilisation de la fréquence d’un laser sur une longue ligne à retard à fibre optique a été démontrée comme une méthode alternative pour atteindre des largeurs de raie ultra-étroites. Pour la première fois, la mise en oeuvre d'une ligne à retard pour la réduction du bruit de fréquence d’un laser dans l’infrarouge moyen est présentée dans cette thèse. Par rapport aux démonstrations précédentes dans le proche infrarouge, plusieurs adaptations ont été nécessaires en raison de la disponibilité moindre des composants optiques clés tels que les fibres optiques monomodes à faibles pertes et les modulateurs acousto-optiques. Dans une démonstration de principe, un court délai en espace libre d’une longueur de 1 m seulement a été mis en oeuvre dans une configuration self-homodyne évitant l'utilisation d'un modulateur acousto-optique. Une réduction de 40 dB de la densité spectrale de bruit de fréquence du laser a été obtenue, ce qui se traduit par une largeur de raie inférieure à 10 kHz pour un temps d'intégration de 1 s. En créant des délais plus longs, soit en espace libre, soit en utilisant des fibres optiques dans l’infrarouge moyen, cette approche devrait permettre d'obtenir une largeur de raie au niveau du hertz dans des QCLs. Les peignes de fréquence produits par des QCL constituent une technologie émergente dans le domaine de la spectroscopie à deux peignes. L'observation directe de la fréquence d’offset dans un peigne QCL n'a pas été possible jusqu’à présent en utilisant la méthode standard par interférométrie f-to-2f car ces lasers n'émettent pas de courtes impulsions nécessaires pour élargir le spectre émis jusqu’à une octave de fréquence. Pour la première fois, la caractérisation indirecte de la fréquence d’offset dans un peigne QCL dans l’infrarouge moyen est présentée dans cette thèse en termes de bruit de fréquence et de réponse de modulation, en utilisant une méthode basée sur le concept d'un oscillateur de transfert.
Abstract
Quantum cascade lasers (QCLs) have numerous applications especially in trace gas sensing and high-resolution spectroscopy. One of the key requirements for high-resolution spectroscopy is the laser spectral purity which is often represented in terms of the laser linewidth, i.e., the full width at half maximum of the emission spectrum. Another requirement is the ability to modulate the laser wavelength/frequency, which is routinely used in spectroscopic methods like wavelength modulation spectroscopy, frequency modulation spectroscopy, etc and is generally obtained through a modulation of the laser injection current. However, such modulation leads to a simultaneous modulation of the optical power which in many cases is undesired. In this thesis, new approaches to address these needs are addressed. On one hand, a new actuator in QCLs in the form of a resistive element is investigated for its potential use in frequency noise reduction, hence, linewidth narrowing of a MIR QCL and encountered problems are discussed. The generation of pure amplitude or frequency modulation in a QCL using the resistive element is also presented. The proposed approach is attractive for enhanced performance in trace gas sensing applications in which the residual modulation harms the system performance and either pure amplitude or frequency modulation is required. A comprehensive analysis of residual modulation, presented at two modulation frequencies of 1 and 10 kHz, showed a reduction of the residual amplitude modulation by almost 20 dB in the case of pure frequency modulation and of the residual frequency modulation by more than 20 dB in the case of pure amplitude modulation as compared to the modulation applied to the QCL current. The proposed approach is simple and easy to implement as compared to some other methods previously reported that require external near-infrared lasers shining on the front facet of the QCL or a specially designed three-section QCL for pure amplitude and frequency generation. In the near-infrared, frequency stabilization to a long fiber delay line was demonstrated as an alternative scheme for ultra-narrow linewidth lasers. For the first time, the implementation of a delay line for frequency noise reduction in the MIR is presented in the thesis. Compared to former demonstrations in the near-infrared, several adaptations were required due to the poorer availability of key optical components such as low-loss singlemode optical fibers and acousto-optic modulators. In the proof-of-principle demonstration, a short free-space delay of only 1 m in a self-homodyne configuration avoiding the use of an acousto-optic modulator is implemented. A 40-dB reduction of the laser frequency noise power spectral density resulting in a sub-10-kHz linewidth for 1-s integration time has been achieved. By creating longer delays either in free space or using MIR optical fibers, this approach has the potential to achieve Hz-level linewidth in QCLs. QCL comb is an emerging technology in the field of dual-comb spectroscopy. The direct observation of the offset frequency in a QCL comb has not yet been possible using standard f-to-2f interferometry as the laser does not emit short pulses. For the first time, the indirect characterization of the offset frequency in a MIR QCL comb is presented in terms of its frequency noise and modulation response, using a method based on the transfer oscillator concept.

2018, Hakobyan, Sargis, Südmeyer, Thomas

Les peignes de fréquences optiques fournissent un lien direct et cohérent entre les domaines optiques (fréquence de quelques centaines de THz) et micro-ondes (fréquence dans les MHz ou GHz) du spectre électromagnétique. Ils constituent un outil unique et puissant pour de nombreuses applications telles que la spectroscopie moléculaire à haute-résolution et à large spectre, la métrologie optique, l'astrophysique, les horloges atomiques, la physique fondamentale et de nombreux autres domaines de recherche. Les peignes de fréquence avec un haut taux de répétition sont d'un intérêt particulier pour les applications pouvant bénéficier d'une puissance modale élevée et d'une faible densité de modes, qui facilite la sélection et le filtrage des modes individuels et augmente le rapport signal sur bruit dans des mesures sensibles.
Les lasers à verrouillage de mode à corps solide pompés par diode représentent une approche avantageuse pour la réalisation de peignes de fréquence de haute puissance et à taux de répétition élevé. Dans cette thèse, un peigne avec un taux de répétition de 1 GHz a été développé à partir d'un laser à verrouillage de mode émettant à une longueur d'onde de 1 μm. Le laser émet plus de 2 W de puissance moyenne dans des impulsions inférieures à 100 fs. Ce laser représente une étape importante vers la réalisation de peignes de fréquence compacts et économiquement avantageux puisqu'il est pompé par une diode laser multimode de bas coût. Le spectre du laser a été entièrement stabilisé par le verrouillage en phase simultané du taux de répétition sur une référence radiofréquence (RF) à l'aide d'un élément piézo-électrique contrôlant la longueur de la cavité, et du décalage de fréquence entre porteuse et enveloppe (carrier-envelope offset - CEO - en anglais) par la méthode traditionnelle de rétroaction sur le courant de la diode de pompe. Cela a été réalisé à l'aide d'une électronique de modulation spécifiquement développée pour atteindre une haute bande passante de modulation qui est requise pour réduire le bruit généralement élevé du battement CEO dans les lasers à haut taux de répétition. Une analyse détaillée des propriétés de bruit du peigne est présentée, qui a permis d'identifier les sources de bruit dominantes et de réduire leur impact. Ainsi, la limitation apparaissant à basses fréquences de Fourier dans le bruit de fréquence d'une raie optique, qui provient du plancher de bruit de la référence RF utilisée dans la stabilisation du taux de répétition, a été repoussée en stabilisant une raie optique du peigne sur une référence optique. La référence optique est un laser ultrastable avec une largeur de raie de quelques hertz. Ainsi, un peigne de fréquence avec un taux de répétition de 1 GHz, une puissance moyenne de 2.1 W et une largeur des raies optiques d'environ 150 kHz a été démontré. La méthode traditionnelle de stabilisation du battement CEO par rétroaction sur le courant de la diode de pompe est limitée en termes de bande passante par la dynamique de la cavité laser. Cela constitue une limitation majeure dans les peignes de fréquence à haut taux de répétition. Pour repousser cette limite, la première stabilisation du battement CEO dans un peigne de fréquence avec un taux de répétition dans la gamme du GHz par modulation opto-optique (OOM) d'un miroir saturable est présentée dans cette thèse. Avec cette méthode, la bande passante de stabilisation du laser Yb:CALGO a été augmentée d'un facteur 2 par rapport à l'approche traditionnelle utilisant une modulation du gain.
Une autre technologie attractive pour la réalisation de peignes de fréquence GHz sont les lasers à guide d'onde. Comme premier pas dans cette direction, des lasers à guide d'onde dopés à l'ytterbium ont été étudiés en régime d'émission continue et en mode déclenché (Q-switched). Les lasers à guide d'onde constituent l'une des technologies les plus prometteuses pour la réalisation de lasers impulsionnels intégrés. Un laser à guide d'onde Yb:YAG de haute efficacité est démontré dans ce travail, délivrant des impulsions en mode déclenché avec une énergie de plusieurs μJ par impulsion et une puissance moyenne de 5.6 W. Ces performances ont été rendues possibles par les récents progrès réalisés dans les techniques de gravure de guides d'onde par lasers femtosecondes développées à l'université de Hambourg et dans la croissance de miroirs saturables à semiconducteurs à l'ETH Zürich. Les lasers développés constituent une source attractive pour de nombreuses applications telles que pour des processus non-linéaires, des lidars, ou pour le micro-usinage., Optical frequency combs provide a direct and phase-coherent link between the optical spectral region of the electromagnetic spectrum (i.e., hundreds of THz frequencies) and the radio-frequency domain (MHz-GHz frequencies). As a result, they constitute a unique and powerful tool for various applications such as broadband high-resolution molecular spectroscopy, optical metrology, astrophysics, optical clocks, fundamental science and many other fields of research. Frequency combs with a high repetition rate are of particular interest for applications that can benefit from a high power per comb mode and a lower spectral density of comb modes, which makes the selection and filtering of a single optical line easier, and increases the signal-to-noise ratio in sensitive measurements.
Modelocked diode-pumped solid-state lasers (DPSSLs) are a perfect solution to generate high-power high repetition rate frequency combs. In this thesis, a 1-GHz comb based on a 1-μm DPSSL has been developed, with multiwatt output power and sub-100 fs pulse durations. This laser is an important step towards the development of compact cost-efficient frequency combs since it is pumped by a low-cost highly multimode pump laser diode. The optical spectrum of the laser has been fully stabilized by phase-locking both the repetition rate frequency to a radio-frequency (RF) reference signal by means of a piezoelectrical transducer controlling the cavity length of the laser, and the carrier envelope offset (CEO) frequency using the traditional method of feedback to the pump current. This was achieved using a home-made high-bandwidth current modulator for fast control of the pump power, as CEO stabilization is particularly challenging in high-repetition rate combs and requires a large stabilization bandwidth to compensate for the generally larger CEO frequency noise.
A detailed study of the noise properties of the comb is presented, enabling the identification of the dominant noise sources and their subsequent partial reduction. For instance, the limitation in the frequency noise of the comb lines arising at low Fourier frequencies from the noise floor of the RF reference signal used in the repetition rate stabilization was circumvented by locking a comb line to an optical reference, namely an ultra-stable Hz-level continuous-wave laser. As a result, a GHz frequency comb with ~150-kHz comb mode linewidth was obtained with 2.1 W of average output power from the oscillator. The standard CEO stabilization method by feedback to the pump power is typically limited in bandwidth by the laser cavity dynamics, becoming a significant limiting factor in high-repetition rate combs. To overcome this limitation, the first opto-optical modulation (OOM) of a semiconductor saturable absorber mirror (SESAM) in a GHz DPSSL comb is reported in this thesis. With this SESAM-OOM, the stabilization bandwidth of the Yb:CALGO DPSSL was twice as large than the traditional gain modulation.
Another highly promising technology for GHz combs are waveguide lasers. As a first step towards such systems, Yb-doped waveguide lasers have been studied in CW and Q-switched operations. Waveguide lasers are one of the most attractive systems for fully integrated chip-based pulsed lasers. A highly-efficient Yb:YAG channel waveguide laser was demonstrated in this work, which can deliver Q-switched pulses with μJ pulse energies and an output power of up to 5.6 W. This achievement was made possible by recent progresses in fs-laser-written waveguide fabrication at Hamburg University and SESAM growth techniques at ETH Zurich with advanced structural designs. These lasers are very promising systems for various applications such as a seed source for nonlinear processes, Lidar systems, and micro-machining.

2014, Tombez, Lionel, Südmeyer, Thomas

Les lasers à cascade quantique (QCL) sont des lasers à semiconducteur basés sur des transitions inter-sous-bandes. Au contraire des diodes lasers traditionnelles, la longueur d'onde d'émission de ce type de laser n'est pas définie par la bande interdite (bandgap) du matériau semiconducteur, mais par l'écart d'énergie entre les niveaux discrets de plusieurs puits quantiques, ce qui permet la réalisation de sources laser compactes émettant dans l'infrarouge moyen (mid-IR) et dans l'infrarouge lointain (far-IR). Le moyen infrarouge comporte les bandes fondamentales de vibrations d'un grand nombre d'espèces moléculaires telles que le dioxyde de carbone (CO₂) ou le méthane (CH₄), et permet la détection d'espèces chimiques avec grande précision. Grâce à l'utilisation de techniques de fabrication standards et bien connues des lasers à semiconducteur utilisés pour les télécommunications optiques dans l'infrarouge proche, le laser à cascade quantique est un dispositif extrêmement compact et productible en masse, et constitue par conséquence un excellent candidat pour la réalisation de capteurs de gaz portables et extrêmement sensibles utilisant des techniques de spectroscopie par absorption dans le moyen infrarouge.
Dans cette thèse, les propriétés spectrales des lasers à cascade quantique à base d'InGaAs/InAlAs émettant dans l'infrarouge moyen et utilisant un réseau de Bragg distribué pour garantir une émission mono-mode ont été étudiées, avec pour but d'en évaluer et d'en améliorer la pureté spectrale. Les sources de lumière cohérentes à largeur de raie étroite et faible bruit de fréquence sont en effet d'une grande importance pour le développement de nouveau systèmes de mesure et d'instruments de haute précision dans la gamme spectrale du moyen infrarouge. Dans un premier temps, la dynamique de l'ajustement de la fréquence optique et des propriétés thermiques des lasers à cascade quantique, qui est essentielle à la compréhension du mécanisme de formation des instabilités de fréquence, a été étudiée et est présentée. Dans un deuxième temps, l'impact des conditions d'opération et de divers paramètres des lasers à cascade quantique sur leur bruit de fréquence a été évalué. L'impact du type de fabrication de la région active des lasers a notamment été étudié. Pour ce faire, une alimentation à faible bruit de courant a dû être développée afin de fournir un courant d'injection aussi stable que possible. Le bruit électrique dans les lasers à cascade quantique a également été étudié, et nous montrons un lien particulièrement intéressant entre les instabilités de fréquence du laser et les fluctuations de la puissance électrique dissipée dans ce dernier. Ces résultats ont permis la démonstration d'une nouvelle approche particulièrement simple visant à évaluer la pureté spectrale des lasers à cascade quantique à partir uniquement de mesures électriques. Finalement, une nouvelle méthode innovante de réduction active du bruit de fréquence et de diminution de la largeur de raie sans avoir recours à aucune référence de fréquence optique a été développée dans le cadre de cette thèse et a permis d'obtenir une réduction de 90% de la densité spectrale de puissance du bruit de fréquence., Quantum Cascade Lasers (QCLs) are semiconductor lasers based on intersubband transitions in semiconductor heterojunctions. Unlike conventional laser diodes, the emission wavelength of QCLs is not defined by the energy gap between the conduction and valance bands of the semiconductor material, but by the energy spacing between the discrete states of quantum wells, which enables the realization of compact semiconductor lasers in the mid-infrared and far-infrared spectral regions. The mid-IR spectral region contains the fundamental vibration bands of many molecular species, such as carbon dioxide (CO₂) and methane (CH₄), and enables high precision analysis of chemical species. Thanks to the use of well-known semiconductor fabrication techniques widely developed for optical telecommunication applications in the near-IR, QCLs are compact and suitable for mass-production, and therefore constitute a very interesting candidate for the development of portable and highly sensitive and selective trace-gas sensors by absorption spectroscopy in the mid-infrared.
In this thesis, the spectral properties of InGaAs/InAlAs distributed-feedback (DFB) QCLs emitting in the mid-IR spectral region were studied, with the aim of assessing and improving the spectral purity of these devices. Low frequency-noise and narrow-linewidth coherent light sources emitting in the mid-IR spectral region are indeed of prime interest for the future development of high-resolution spectroscopy systems. First of all, this thesis presents the frequency-tuning and thermal dynamics in DFB-QCLs, which are important to understand the underlying mechanisms of frequency noise generation. A simple thermal model is used to explain the observed thermal dynamics. In a second phase, the frequency-noise properties of different QCLs were studied upon operating conditions and devices parameters. The effect of the processing of the lasers active region, namely in ridge waveguide or buried-heterostructure was in particular investigated. The design of a low-noise power supply to provide a stable injection current as well as the impact on the spectral properties of QCLs is also presented. Then, the noise properties at the electrical level in the semiconductor laser chips were investigated. A particularly interesting outcome of the experiments is a clear link between instabilities of the emission frequency and electrical power fluctuations due to the electronic transport in the laser chip. The results enabled the demonstration of a novel and extremely simple method for assessing the spectral properties of QCLs from electrical measurements only. Finally, a novel and innovative active method for frequency-noise reduction and linewidth narrowing of QCLs without using any optical frequency reference was developed and yielded a 90% reduction of the frequency-noise power spectral density.

2019, Brochard, Pierre, Südmeyer, Thomas

Aujourd'hui, les signaux micro-ondes à bruit de phase le plus faible sont générés optiquement par division de fréquence d'une référence optique ultra-stable utilisant un peigne de fréquence femtoseconde. Dans l'approche couramment utilisée, la référence optique ultra-stable est obtenue par stabilisation en fréquence d'un laser sur une cavité optique à très faible coefficient d’expansion thermique, et la division en fréquence est effectuée en stabilisant optiquement un laser à verrouillage de mode au laser ultra-stable. Ces deux sous-systèmes sont assez complexes et encombrants, mais ils ont démontré des performances de pointe.
Dans cette thèse, des approches alternatives ont été étudiées pour la génération de micro-ondes à faible bruit basées sur un schéma d'oscillateur de transfert. Dans une première partie, une nouvelle méthode inspirée du concept de l'oscillateur de transfert a été développée et validée pour caractériser la fréquence d’offset (décalage de phase entre la porteuse et l’enveloppe, carrier-envelope offset en anglais, CEO) d’un peigne de fréquence optique sans s'appuyer sur la méthode traditionnelle d'auto-référencement et donc sans le besoin d’un spectre optique couvrant une octave de fréquence, qui est difficile à générer notamment avec des peignes à fréquence de répétition élevée. Cette méthode a ensuite été appliquée avec succès pour caractériser trois différents types de peignes de fréquence optiques générés à partir d'un laser à semi-conducteur à verrouillage de mode, d'un laser à l'état solide pompé par diode avec un taux de répétition de 25 GHz et d'un laser à cascade quantique émettant dans la région spectrale de l’infrarouge moyen.
En modifiant et en améliorant cette technique, on a démontré et caractérisé la génération d'un signal hyperfréquence à bruit de phase ultra-faible basé sur un oscillateur de transfert. La méthode a également été mise en œuvre à l'aide d'un micro-résonateur à peigne de Kerr pour une première démonstration de principe.
En outre, la stabilisation en fréquence d'un laser continu à cascade quantique émettant dans l'infrarouge moyen sur une ligne à retard optique est présentée pour la première fois et conduit à une largeur de raie inférieure à 10 kHz en utilisant un montage en espace libre. La même approche peut être appliquée dans le proche infrarouge avec un long délai utilisant des fibres optiques, donnant la possibilité d'atteindre une largeur de raie au niveau du hertz.
Les technologies développées dans cette thèse sont des composants attrayants pour les futurs générateurs de micro-ondes compacts à très faible bruit., Today, the lowest phase noise microwave signals are generated optically by frequency division of an ultra-stable optical reference using a femtosecond frequency comb. In the commonly used approach, the ultra-stable optical reference is obtained by frequency-stabilizing a laser to a high-finesse ultra-low expansion optical cavity, and the frequency division is performed by optically locking a mode-locked laser to the ultra-stable laser. Both sub-systems are fairly complex and cumbersome, but have demonstrated state-of-the-art performance.
In this thesis, alternative approaches have been investigated for low-noise microwave generation based on a transfer oscillator scheme. In a first part, a novel method inspired by the transfer oscillator concept has been developed and validated to characterize the offset frequency of a comb spectrum without relying on the traditional self-referencing method and, thus, without requiring an octave-spanning spectrum that is challenging to be generated, especially with high repetition rate frequency combs. This method has then been successfully applied to characterize three different types of comb spectra from a semiconductor mode-locked laser, a diode-pumped solid-state laser with 25-GHz repetition rate, and a quantum cascade laser frequency comb emitting in the mid-infrared spectral region.
By modifying and improving this scheme, ultra-low phase noise microwave signal generation based on a transfer oscillator was demonstrated and characterized. The method was also implemented with a micro-resonator Kerr-comb for a first proof-of-principle demonstration of frequency division performed with a Kerr comb.
In addition, frequency stabilization of a mid-infrared quantum cascade laser to an optical delay-line is presented for the first time and led to a sub-10-kHz linewidth using only a meter-scale free-space delay-line. The same approach can be applied in the near-infrared with a long fiber delay with the potential to achieve Hz-level linewidth.
The technologies developed in this thesis are attractive components for future compact ultra-low noise microwave generators.

2018, Jornod, Nayara, Südmeyer, Thomas

Cette thèse présente une étude des premiers peignes de fréquences auto-référencés basés sur des lasers à disques semi-conducteurs (SDLs) à modes verrouillés en phase.
L’avènement des peignes de fréquences stabilisés basés sur des lasers à impulsions ultra-courtes a permis une avancée significative et de nombreuses applications dans divers domaines de la physique, de la spectroscopie et de la métrologie. Les peignes de fréquences optiques peuvent être utilisés comme une règle de mesure dans le domaine des fréquences fournissant un lien direct et cohérent entre les fréquences optiques et micro-ondes. Bien que les peignes de fréquences optiques aient révolutionné de nombreux domaines scientifiques, ils n'ont pas encore pénétré les marchés à grande échelle. Pour cela, les sources laser doivent être améliorées, en ciblant une haute fiabilité tout en gardant la source compacte et économiquement attractive.
Les SDLs à impulsions ultra-courtes, également appelés lasers à cavité verticale externe à émission de surface ou VECSELs (de l’anglais vertical external-cavity surface-emitting lasers), constituent une source laser très prometteuse à cet égard de par la technologie des semi-conducteurs qui permet une production de masse à faible coût. Ils rendent possibles des configurations de lasers très compactes et présentent une grande flexibilité dans leur longueur d'onde d’émission grâce à l'ingénierie de bandes. En outre, ils ne souffrent pas d'instabilités de mode déclenché (Q-switching) et un fonctionnement stable en verrouillage de mode a été démontré à des taux de répétition allant de 100 MHz à 100 GHz. Les peignes de fréquences à taux de répétition élevés ont une puissance accrue par mode, ce qui est bénéfique pour des applications telles que l'astronomie ou la génération de signaux micro-ondes à faible bruit.
La stabilisation des deux degrés de liberté du laser à verrouillage de mode, la fréquence de répétition et la fréquence du décalage de phase entre la porteuse et l'enveloppe (carrier-envelope offset en anglais, CEO) est nécessaire pour la plupart des applications. Cependant, la détection de la fréquence CEO est difficile et aucune stabilisation n'avait été obtenue auparavant pour un laser à semi-conducteur à impulsions ultra-courtes. La détection de la fréquence CEO est généralement effectuée à l'aide d'une méthode d'auto-référencement qui nécessite un spectre cohérent couvrant une octave de fréquence. Ce dernier peut être généré en utilisant des fibres optiques hautement non linéaires telles que des fibres à cristaux photoniques (photonic crystal fibers en anglais, PCFs). Afin de maintenir la cohérence durant le processus d'élargissement spectral, des impulsions ultra-courtes dans le domaine des femtosecondes (typiquement <200 fs) avec une puissance de crête de l’ordre du kilowatt sont nécessaires. Cependant, même si des puissances maximales allant jusqu'à 6.3 kW et des durées d'impulsion allant jusqu'à 96 fs ont été démontrées pour des SDLs, la combinaison des deux n'a pas encore été atteinte. Par conséquent, la génération d’un spectre d'une octave utilisant une PCF directement à partir de la sortie du laser n'a pas pu être démontrée jusqu'à présent et des étapes supplémentaires d'amplification et de compression des impulsions sont nécessaires.
Dans ce travail, un amplificateur à fibre a été développé permettant la première démonstration de stabilisation de la fréquence CEO d'un SDL à impulsions ultra-courtes. Les impulsions amplifiées ont été comprimées temporellement et couplées dans une PCF pour la génération cohérente d’un spectre supercontinuum couvrant une octave. Une technique d'auto-référencement permet la détection et la stabilisation de la fréquence CEO via une modulation de la puissance de la diode de pompe du laser. Ce résultat démontre la faisabilité d'un peigne de fréquences basé sur la technologie SDL et constitue une étape importante dans le développement des peignes de fréquences compacts.
Finalement, une conversion de longueur d'onde à l’aide d’un oscillateur paramétrique optique a été étudiée, permettant de surmonter les limites actuelles de la longueur d'onde d'émission atteignable avec des SDL à impulsions ultra-courtes. L'émission dans l'infrarouge moyen est très intéressante car un grand nombre de molécules ont de fortes transitions rotationnelles-vibrationnelles dans cette gamme spectrale et le développement de peignes de fréquences dans l'infrarouge moyen permet l’accès à des méthodes de détection de spectroscopie moléculaire simples, rapides et très sensibles., This thesis studies the first self-referenced frequency combs based on modelocked semiconductor disk lasers (SDLs).
The generation of stabilized frequency combs based on ultrafast lasers has been a significant breakthrough for many applications in various fields of physics, spectroscopy and metrology. Optical frequency combs can serve as a frequency ruler that provides a direct and phase-coherent link between optical and microwave frequencies. Despite the fact that optical frequency combs revolutionized numerous scientific areas, so far, they have not entered large-scale markets. For this, comb laser sources have to be improved, targeting high reliability, while keeping the source compact and cost-efficient.
Ultrafast SDLs, also referred to as vertical external-cavity surface-emitting lasers (VECSELs), are a very promising technology for this purpose as they are based on the semiconductor technology, allowing for low-cost wafer-scale mass-production. They enable very compact laser setups and have large emission wavelengths flexibility inherited from the band-gap engineering. In addition, they do not suffer from Q-switching instabilities and stable fundamental modelocking was demonstrated at repetition rates ranging from 100 MHz to 100 GHz. High repetition rate frequency combs have an increased power per comb line that is beneficial for applications such as astronomy or low-noise microwave generation.
The stabilization of the two degrees of freedom of the modelocked laser, the repetition frequency and the carrier-envelope offset (CEO) frequency is required for most comb applications. However, the detection of the CEO frequency is challenging and no stabilization was achieved before for any ultrafast semiconductor laser. The CEO detection is usually done using a self-referencing scheme that requires a coherent octave-spanning spectrum, which can be generated using highly nonlinear fibers such as photonic crystal fibers (PCFs). In order to maintain the coherence in the spectral broadening process, ultrashort femtosecond pulses (typically <200 fs) with kilowatt peak power are required. However, even though peak powers up to 6.3 kW and pulse durations down to 96 fs have been demonstrated in SDLs, the combination of both has still not been reached. Therefore, the octave-spanning spectrum generation in a PCF directly from the output of the laser could not be demonstrated until now and additional amplification and compression stages are necessary.
In this work, an efficient fiber amplifier has been developed, which led to the first demonstration of the CEO frequency stabilization of an ultrafast SDL. The amplified pulses were temporally compressed and sent to a commercially available PCF for the coherent octave-spanning supercontinuum spectrum generation. A self-referencing scheme enabled the CEO detection and stabilization via a modulation of the pump power. This result demonstrates the feasibility of a frequency comb based on the SDL technology and constitutes an important step in the further development of compact frequency combs.
Finally, wavelength conversion in an optical parametric oscillator is studied to overcome the current limitations in the emission wavelength of ultrafast SDLs. Emission in the mid-infrared is highly attractive since a large number of molecules have strong rotational-vibrational transitions in this spectral range and the development of mid-infrared frequency combs enables simple, fast and highly sensitive molecular spectroscopy sensing methods.

2019, Merceron, Loïc, Südmeyer, Thomas

Les lasers ont révolutionné notre manière de vivre et de travailler à bien des égards, à tel point qu’ils sont devenus un élément essentiel de nos vies. Nous les utilisons dans les domaines des télécommunications, des soins médicaux, du traitement des matériaux, du stockage de données ainsi que dans l’imprimerie, pour ne pas tous les nommer. Depuis leur invention, les lasers n’ont cessé d’être développés et leur utilisation s’étend continument vers de nouveaux domaines. Ils sont devenus des outils essentiels et représentent un sujet majeur de recherche scientifique. Poussé par la nécessité de caractériser les raies d’absorption de molécules en phase gazeuse, les lasers émettant dans la gamme de l’infrarouge sont devenus très désirables. D’autre part, les champs électriques intenses créés par rayonnement laser ont révélé de nouveaux aspects des lois naturelles comme les processus extrêmement non linéaires de conversion de photon telle la génération d’harmonique d’ordre élevée. Ce phénomène nous a donné accès à de nouvelles sources cohérentes de radiations pouvant s’étendre jusqu’à l’extrême ultraviolet. Cette thèse présente, d’une part, le développement de sources lasers compactes émettant dans l’infrarouge moyen par différence de fréquence dans une cavité résonante, et d’autre part dans l’extrême ultraviolet par génération d’harmoniques d’ordre élevé dans un oscillateur laser à disque fin à verrouillage de modes.
La première partie de ce mémoire présente l’implémentation d’une source à 3 μm basée sur la différence de fréquence entre des rayonnements à 1064 nm et 1560 nm à l’intérieur d’une cavité Fabry-Pérot alimentée par deux amplificateurs à fibres de haute-puissance. Jusqu’à 120 mW de puissance à 3 μm ont été mesurés, correspondant à une efficacité de conversion de 1.4 mW·W^-2·cm^-1 pour l’ensemble du système et à 98.5 μW·W^-2·cm^-1 pour l’efficacité de conversion intra-cavité. Le bruit de fréquence du rayonnement généré à 3 μm est estimé en mesurant le bruit provenant des diodes sources à semi-conducteurs (à 1 μm et 1.5 μm) ainsi que le bruit additif provenant du reste du montage expérimental. Cette dernière caractérisation de bruit est faite en mesurant le battement entre le rayonnement à 3 μm provenant de la cavité Fabry-Pérot et celui d’une seconde source à 3 μm générée de manière similaire à partir des mêmes sources lasers, amplifiées séparément, mais dans une configuration non-résonante. Comme les deux systèmes opèrent avec les mêmes diodes sources, seul le bruit additif est caractérisé, comprenant le bruit provenant des amplificateurs à fibre, des cristaux et de la cavité. Il est démontré que seul le bruit provenant des lasers sources contribue effectivement à la largeur de raie du rayonnement à 3 μm, évaluée dans ce cas à 1.1 MHz.
Les sources de lumière cohérentes dans l’extrême ultraviolet (EUV) ouvrent de nombreuses voies et opportunités pour la science et la technologie. La génération d’harmoniques d’ordre élevé dans les gaz par des sources lasers femto-secondes est la méthode la plus courante pour obtenir une source de rayonnement EUV compacte (à la différence de grandes installations telles les synchrotrons). Alors qu’initialement la génération d’harmoniques était limitée à de faibles taux de répétition, les dernières années ont été témoin d’un grand effort de la part de nombreux groupes de recherche pour développer des systèmes opérant dans les MHz. En effet, de hauts taux de répétition réduisent fortement les temps de mesures, améliorent grandement le rapport signal-à-bruit et rendent possible la génération de peignes de fréquence allant jusque dans l’EUV. Néanmoins, les sources actuelles d’harmoniques au MHz possèdent un haut degré de complexité. La deuxième partie de cette thèse traite d’une source compacte de rayonnement EUV générant de hautes harmoniques directement à l’intérieur de la cavité d’un oscillateur laser à disque fin à modes verrouillés. Le laser est directement pompé par diode à une puissance de 51 W et opère à une longueur d’onde de 1034 nm avec un taux de répétition de 17.4 MHz. Les hautes harmoniques sont générées dans un jet de Xénon à haute pression avec une intensité pic intra-cavité de 2.8×10¹³ W/cm² et 320 W de puissance moyenne intra-cavité. Malgré le jet de gaz à haute pression, le laser fonctionne avec une grande stabilité. Des harmoniques jusqu’au 17^ème ordre (60.8 nm, 20.4 eV) ont été observées avec un flux de photon estimé à 2.6×10⁸ photons/s pour la 11^ème harmonique (94 nm, 13.2 eV). Grâce à la puissance évolutive du concept des lasers à disques fins, cette nouvelle classe de source EUV est en passe de devenir un outil versatile dans de nombreux domaines, tels que l’analyse structurelle de matière, l’attoscience, la spectroscopie EUV et l’imagerie de haute résolution., Lasers have revolutionized the way we live and work in so many ways and have become a major part of our lives. We use them in telecommunications, medical care, material processing, data storage and printing, just to name a few. Lasers have proved to be important tools and are a major subject of research in science, continuously developed further and finding new uses. Pushed by the need to characterize absorption lines of molecules in gas phase, laser radiation in the mid-infrared (mid-IR) have become very desirable. On the other hand, the intense electric fields created by lasers revealed new aspects of nature’s behavior and extreme non-linear processes like high-harmonic generation (HHG) could be demonstrated. They gave us access to new sources of coherent radiation in the extreme ultra-violet. This thesis presents the development of compact laser sources in the mid-infrared by difference frequency generation (DFG) inside an enhancement cavity driven by high power fiber amplifiers on one side, and in the extreme ultraviolet (XUV) by high harmonic generation inside a modelocked thin-disk laser oscillator on the other side.
In the first part of this work, the implementation of a narrow linewidth and high-power 3-μm source based on DFG between 1-μm and 1.5-μm radiations inside an enhancement cavity supplied by two highpower fiber amplifiers is presented. Up to 120 mW of 3-μm radiation is measured, corresponding to a conversion efficiency of 1.4 mW·W^-2·cm^-1 for the overall system and 98.5 μW·W^-2·cm^-1 for the intracavity conversion efficiency (equivalent to single-pass). The 3-μm frequency noise is estimated by measuring the noise of the semiconductor laser diodes that seed the system as well as the additive noise from the rest of the setup. This latter noise characterization is achieved by analyzing the beat note between the high-power continuous-wave cavity-enhanced DFG radiation and a singlepass DFG source seeded by two fiber amplifiers operating at the same wavelength. As the two systems are seeded by the same laser diodes, the additive frequency noise of the fiber amplifiers, the crystals and the cavity is characterized. It is shown that only the frequency noise of the laser diodes (at 1064 nm and 1560 nm) contributes to the linewidth of the mid-IR radiation (evaluated to amount to 1.1 MHz in our case).
Coherent extreme ultraviolet light sources open up numerous opportunities for science and technology. Femtosecond laser-driven HHG in gases is the most successful method for coherent table-top XUV generation in contrast to synchrotrons. While initial HHG systems were limited to low repetition rates, the last years have seen a strong research effort on MHz systems. High repetition rates can strongly reduce measurement time, improve signal-to-noise ratio, and enable XUV frequency comb metrology. However, current MHz HHG sources have a high degree of complexity. In the last part of this thesis, a compact XUV source that generates high harmonics directly inside the cavity of a modelocked thin-disk laser (TDL) oscillator is presented. The laser is directly diode-pumped at a power of only 51 W and operates at a wavelength of 1034 nm and 17.4 MHz repetition rate. HHG is driven in a high-pressure xenon gas jet with an intracavity peak intensity of 2.8×10¹³ W/cm² and 320 W of intracavity average power. Despite the high-pressure gas jet, the laser operates at high stability. Harmonics up to the 17^th order (60.8 nm, 20.4 eV) are observed and a flux of 2.6×10⁸ photons/s for the 11^th harmonic (94 nm, 13.2 eV) is estimated. Due to the power-scalability of the thin disk concept, it is highly expected that this new class of compact XUV sources will become a versatile tool for areas such as structural analysis of matter, attosecond science, XUV spectroscopy, and high-resolution imaging.

2017, Gürel, Kutan, Südmeyer, Thomas

Les lasers ont révolutionné le domaine de la photonique en tant que source de lumière intense et cohérente capable de réaliser de nombreuses fonctionnalités. Ils sont largement utilisés dans les applications industrielles et médicales, ainsi que pour la recherche scientifique. Deux domaines d'application importants sont la métrologie optique et la spectroscopie. Les lasers à cascade quantique (QCL pour « quantum cascade laser ») couvrent une vaste gamme spectrale dans l'infrarouge moyen où la plupart des molécules présentent de fortes raies d'absorption caractéristiques, agissant telle une empreinte digitale des molécules. Les QCL sont particulièrement adaptés à la spectroscopie moléculaire de précision, cependant leur gamme d'accordabilité en longueur d'onde est limitée. De meilleurs mécanismes permettant de moduler leur fréquence permettraient d'améliorer de nombreuses applications. D'autre part, les peignes de fréquences optiques produits par des lasers à verrouillage de mode couvrent une large bande spectrale et s'avèrent être des outils idéaux pour la métrologie optique et la spectroscopie. Cependant, de nombreuses sources de peignes optiques utilisées de nos jours présentent certains inconvénients, notamment au niveau de leur complexité, coût et taille. Cette thèse présente de nouvelles directions pour améliorer d'une part les QCLs et d'autre part les peignes de fréquences optiques pour la spectroscopie et la métrologie.
La première partie de ce travail est consacrée à un peigne de fréquences optique généré par un laser titane:saphir. Les solutions habituelles de pompage dans le bleu-vert pour les lasers titane:saphir sont volumineuses, coûteuses, peu efficaces et contraignantes en termes de maintenance. De plus, leur puissance optique ne peut généralement pas être directement modulée, ce qui empêche de mettre en œuvre la méthode la plus simple pour l'auto-référencement d'un peigne, c'est-à-dire la stabilisation du décalage de phase entre la porteuse et l'enveloppe des impulsions (carrier-envelope offset en anglais, CEO). Dans cette thèse, l'utilisation de nouvelles diodes lasers émettant dans le vert comme sources de pompage est démontrée. Ce travail a donné lieu à des rendements optiques records pour les lasers titane:saphir pompés par diode. Un rendement de plus de 20% a ainsi été obtenu en régime continu avec une puissance de sortie de 650 mW, et supérieur à 15% en fonctionnement en verrouillage de mode, avec une puissance optique moyenne de 450 mW. Les diodes de pompe vertes présentent de moins bonnes caractéristiques spectrales et spatiales par rapport aux autres sources de pompage utilisées habituellement dans les peignes de fréquence titane:saphir. Dans ce travail, ce défi a pu être surmonté, menant à la première détection et stabilisation de la fréquence CEO d'un laser titane:saphir pompé par diode. Ce travail démontre le haut potentiel du pompage direct par diodes qui peut mener à une nouvelle génération de lasers titane:saphir économiques et compacts.
Dans la deuxième partie de ce travail, une nouvelle méthode de stabilisation est démontrée pour les peignes de fréquence générés par des lasers à fibre. De nos jours, les lasers à fibre représentent la majorité des peignes de fréquence commerciaux, car ils sont compacts, faciles à utiliser et polyvalents. Cependant, la méthode traditionnelle de stabilisation de la fréquence CEO par modulation du laser de pompe est fortement limitée dans sa bande passante par la longue durée de vie de l’état excité du gain. Par conséquent, des modulateurs supplémentaires sont nécessaires pour réaliser des peignes à faible bruit. Ici, la première stabilisation de la fréquence CEO d'un laser à fibre est démontrée par modulation opto-optique d'un composant semiconducteur. Par rapport à la modulation standard du courant du laser de pompe, la bande passante de modulation est améliorée d'un facteur supérieur à 60, ce qui permet d'atteindre un régime à bas bruit pour les peignes de fréquence basés sur des lasers à fibre.
Dans l'étude finale de cette thèse, une nouvelle génération de QCLs est évaluée, qui présente des propriétés d'accordabilité en fréquence améliorées. Les mécanismes existants de balayage en longueur d'onde utilisent d'une part la température du laser et d'autre part le courant d'injection. Le réglage par la température est lent, tandis que celui par le courant d'injection influence aussi la puissance optique du laser. Ici les propriétés d'accord de fréquence et de modulation d'un QCL par l’intermédiaire d'un élément résistif intégré à proximité de la zone active du laser sont étudiées. Ce nouvel élément permet un contrôle rapide de la fréquence du laser avec des effets minimaux sur sa puissance de sortie. Dans une expérience de spectroscopie simple, le bénéfice de ce nouvel actuateur est démontré. Abstract: Lasers have revolutionized the photonics field as a coherent intense light source, capable of performing many tasks. They are widely used in industrial and medical applications, as well as for scientific research. Two important areas of applications are frequency metrology and spectroscopy. Quantum cascade lasers (QCL) cover a wide spectral region in the mid-infrared where most molecules exhibit strong characteristic absorption lines, the so-called molecular fingerprint. QCLs are highly suited for precise molecular spectroscopy, but in their standard configuration, their tuning range is limited. Better frequency tuning mechanisms are required, which can improve many applications. Frequency combs from mode-locked lasers cover a large optical bandwidth and are proven to be ideal tools for frequency metrology. However, many commonly used comb sources have strong drawbacks, in particular with respect to complexity, cost and size. This thesis presents novel directions to improve both QCLs and frequency combs for spectroscopy and metrology.
In the first part of this work, I focus on simple frequency combs generated by Ti:Sapphire lasers. The standard blue-green pumping solutions for Ti:Sapphire lasers are bulky, expensive, have low efficiency, and require a high degree of maintance. Moreover, they usually lack direct power modulation, which is an advantage for simple implementation of carrier-envelope offset (CEO) stabilization. In this thesis, I investigated the suitability of newly-emerged green laser diodes as pump sources. This work resulted in record-high optical-to-optical efficiencies for diode-pumped Ti:Sapphire lasers. More than 20% with 650 mW of output power for continuous wave, and 15% with 450 mW of output power for mode-locked operation of the laser have been obtained. Green pump diodes exhibit poor spectral and spatial properties compared to other previously used pump sources for Ti:Sapphire frequency combs. In this work, I showed that this challenge can be overcome and demonstrated the first CEO frequency detection and stabilization of a diode-pumped mode-locked Ti:Sapphire laser. Our work indicates the high potential of direct diode-pumping, and might lead to a new generation of cost-efficient and compact Ti:Sapphire lasers.
In the second part of this work, I investigate a novel comb stabilization method for fiber lasers. Today, fiber lasers constitute the majority of commercial frequency combs, because they are compact, easy-to-use and versatile. However, the traditional method of pump modulation is severely limited in feedback bandwidth due to the long gain lifetime, and low-noise sources require additional modulators. Here I demonstrate the first CEO frequency stabilization of an ultrafast fiber laser using opto-optical modulation of a semiconductor chip. Compared to standard pump modulation, the modulation bandwidth is improved by at least a factor of 60, enabling low-noise operation of the fiber laser frequency comb.
In the final study of this thesis, I evaluate a new generation of QCLs with improved frequency tuning properties. Existing frequency tuning mechanisms involve laser mount temperature and laser injection current tuning. Temperature tuning suffers from lack of speed and injection current tuning affects the optical output power due to the cross-talk. Here, I study the frequency tuning and modulation properties of a QCL with an integrated resistive heater placed in close proximity to the active region of the laser. This new heater enables fast actuation of the laser frequency with minimal effects on the laser output power. In a simple spectroscopy experiment, I clearly show that this new technique is a highly promising frequency actuator.