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    Novel ultrafast high-power thin-disk laser oscillators and applications for metrology and XUV generation
    Les lasers ultra-rapides ont révolutionné la recherche scientifique en physique fondamentale, en chimie, en biologie ainsi que de nombreuses applications industrielles. Un grand nombre d’expériences bénéficient du développement de sources lasers basées sur l’ytterbium qui émettent des trains d’impulsions femtosecondes de haute puissance. Ces systèmes incluent généralement un oscillateur à verrouillage de modes de basse puissance, suivi par des étages d’amplification basés sur les technologies à fibres, à plaques ou à disques fins. Dans de nombreux cas, une étape additionnelle de compression non-linéaire des impulsions est nécessaire pour obtenir des impulsions suffisamment brèves. Cependant, l’amplification externe et la compression des impulsions ajoutent un coût et une complexité et peuvent dégrader la qualité spatiale et temporelle des impulsions. De plus, beaucoup d’amplificateurs sont limités en termes de taux de répétition, ce qui est un problème pour de nombreuses applications industrielles et scientifiques. En revanche, les oscillateurs lasers ultra-rapides à disques fins (TDL pour « thin-disk lasers » en anglais) représentent une manière simple et compacte pour générer directement de puissants trains d’impulsions ultra-brèves à un taux de répétition dans les mégahertz. Les oscillateurs TDL à verrouillage de modes de haute puissance qui opèrent à une longueur d’onde centrale autour de 1 μm délivrent une puissance moyenne de plusieurs centaines de watts contenues dans des impulsions d’une durée de quelques centaines de femtosecondes et une énergie de plusieurs dizaines de microjoules. Ces lasers ont déjà été utilisés avec succès pour réaliser des expériences sans amplification externe dans le domaine de la science des champs forts à des taux de répétition dans les mégahertz. Cependant, une étape de compression externe des impulsions à moins de 100 fs était nécessaire pour ces applications. La génération d’impulsions puissantes de moins de 100 fs directement à l’intérieur d’un TDL ultra-rapide améliorerait leur adéquation pour des domaines d’applications comme le traitement des matériaux, la recherche biomédicale, ou la recherche fondamentale. Néanmoins, avant ce travail de thèse, les niveaux de puissance des oscillateurs TDL pour les impulsions de moins de 100 fs était limité à 5 W et les durées d’impulsions les plus courtes étaient 60% plus longues que pour les oscillateurs à cristaux épais dopés à l’ytterbium.
    Cette thèse décrit le développement de nouvelles sources TDL ultra-rapides basées sur l’ytterbium qui montrent des performances supérieures pour des durées d’impulsions de moins de 100 fs. Durant les 17 ans passés, les records en termes de durées d’impulsions étaient obtenus grâce au verrouillage de modes utilisant un miroir à absorbant saturable en matériaux semi-conducteurs (SESAM pour « semiconductor saturable-absorber mirror » en anglais) avec différents cristaux dopés à l’ytterbium présentant des surfaces d’émissions larges spectralement. Dans cette thèse, le potentiel de tels matériaux avec un gain très large est exploré avec le verrouillage de modes par lentille à effet Kerr (KLM pour « Kerr lens mode-locked » en anglais), qui fournit une réponse plus rapide et une large profondeur de modulation. L’influence des paramètres clefs du laser est examinée pour la génération de puissantes impulsions ultra-brèves. Cette recherche a conduit à la réalisation d’un TDL KLM basé sur un cristal dopé à l’ytterbium qui délivre une puissance moyenne record pour les TDL dans les catégories de durée d’impulsions inférieures à 100 fs et 50 fs. Avec une puissance moyenne en sortie supérieure à 10 W et des impulsions de 90 fs, le laser délivre plus de deux fois plus de puissance que les autres oscillateurs TDL dans la catégorie de durée d’impulsions de moins de 100 fs. Cette démonstration de principe ouvre les portes à l’augmentation de la puissance crête et de la puissance moyenne en vue de la génération d’impulsions ultra-brèves à partir de lasers simples émettant des centaines de watts de puissance moyenne et des impulsions contenant des dizaines de microjoules d’énergie. Ces résultats confirment que les oscillateurs TDL compacts et ultra-rapides basés sur l’ytterbium ont le potentiel pour remplacer les systèmes complexes d’amplificateurs et les lasers titane-saphir dans une large gamme d’applications.
    Bénéficiant de la combinaison avantageuse du verrouillage de modes par lentille à effet Kerr et de l’émission large bande des matériaux de gain laser, les oscillateurs TDL atteignent de nouvelles limites en termes de durée d’impulsions. Pour la première fois, deux oscillateurs TDL ultra-rapides basés sur des cristaux d’Yb:LuO et d’Yb:CALGO génèrent des impulsions plus brèves que les oscillateurs basés sur des cristaux épais de mêmes matériaux. Avec des durées de 30 fs, le premier TDL KLM basé sur un cristal d’Yb:CALGO délivre des impulsions qui sont 60% plus brèves que celles émises par les autres TDL jusque-là. Cette durée d’impulsion est aussi égale à la durée des impulsions les plus brèves délivrées par les oscillateurs à cristaux épais basés sur l’ytterbium. Comparé aux configurations standards de pompage des cristaux épais par la face arrière, il apparaît que le schéma de pompage des TDL est avantageux pour produire des impulsions ultra-brèves puisqu’il permet à des impulsions avec un spectre de fréquences plus large de résonner à l’intérieur de la cavité laser. Tandis que les impulsions les plus brèves (durée de 35 fs) délivrées par un TDL basé sur l’Yb:LuO présentent un spectre optique presque trois fois plus large que la bande passante du gain, les impulsions de 30 fs générées par le laser basé sur l’Yb:CALGO exploitent seulement une fraction de la très large bande passante du gain du matériau. Ces résultats indiquent qu’une optimisation plus poussée des couches optiques des miroirs de la cavité laser pour obtenir simultanément une haute réflectivité qu’une dispersion plate dans une large bande spectrale est capitale pour surpasser les performances des impulsions de moins de 10 cycles optiques actuellement délivrées par ces deux lasers.
    Ces nouvelles sources visent à réaliser directement de nouvelles applications attractives dans les domaines de la spectroscopie et de la physique des champs forts. Une première expérience est réalisée pour mettre en valeur le potentiel et la fiabilité de ces lasers. Elle démontre le premier peigne de fréquences optiques entièrement stabilisé basé sur les TDL. Les deux degrés de liberté du peigne de fréquences sont la fréquence du décalage de phase entre la porteuse et l’enveloppe (CEO pour « carrier-envelope offset » en anglais) et celle du taux de répétition. Chaque fréquence est détectée et stabilisée sur un signal de référence externe radiofréquence. Un verrouillage serré de la phase du battement CEO est atteint avec un rétrocontrôle sur le courant d’alimentation de la diode de pompe. Le taux de répétition est stabilisé par un miroir de la cavité monté sur un actuateur piézoélectrique. Cette approche de peignes de fréquences basés sur les TDL bénéficiera des possibilités d’augmentation de la puissance des oscillateurs TDL, réalisant alors des peignes de fréquences de haute puissante sans le besoin d’amplification externe ou de compression non-linéaire des impulsions. Ces sources devraient ouvrir les portes vers de nombreuses expériences dans les domaines de la métrologie et de la spectroscopie large bande de haute résolution, tout particulièrement pour les futurs peignes de fréquence dans l’ultra-violet extrême (XUV pour « extreme-ultraviolet » en anglais) obtenus par génération d’harmoniques d’ordres élevés (HHG pour « high-harmonic generation » en anglais).
    De plus, cette thèse expose une démonstration de principe de la réalisation de HHG à l’intérieur de la cavité d’un oscillateur TDL ultra-rapide comme source compacte de lumière laser pulsée dans l’XUV. En utilisant un TDL à verrouillage de modes par SESAM à la pointe de la technologie, la génération d’harmoniques est effectuée dans un jet de gaz à haute pression et donne lieu à un montage compact qui opère à un taux de répétition dans les mégahertz. La lumière XUV est détectée jusqu’à la 17ème harmonique (61 nm, 20 eV), alors qu’aucune sévère perturbation n’est observée dans le fonctionnement du laser sous l’effet du jet de gaz et du processus de HHG qui s’ensuit. Combiné avec l’optimisation des conditions d’accord de phase pour le processus HHG et une extraction améliorée de la lumière XUV, le remplacement du laser actuel par l’un des TDL KLM mentionnés précédemment qui émet des impulsions considérablement plus brèves, permettra une augmentation significative du flux de photons, même à des harmoniques d’ordres plus élevés. En stabilisant les fréquences du taux de répétition et du CEO de l’oscillateur KLM, la génération d’un peigne de fréquences dans l’XUV à partir d’une source simple à une seule étape est à portée de main des oscillateurs TDL ultra-rapides. Etant donné l’intense flux de photons résultant de la haute puissance moyenne présente à l’intérieur de la cavité laser, cette classe de sources compactes de lumière cohérente dans l’XUV a le potentiel pour devenir un outil polyvalent pour des domaines variés comme la science des phénomènes attosecondes, l’imagerie à l’échelle nanométrique et la spectroscopie de précision dans l’XUV., Ultrafast lasers have revolutionized research in fundamental physics, chemistry and biology as well as industrial applications. A great number of experiments benefit from the development of Yb-based high-power femtosecond laser sources. These systems typically include a low-power mode-locked oscillator followed by amplifier stages relying on fiber, slab or thin-disk technologies. In many cases, an additional nonlinear pulse compression scheme is necessary to obtain sufficiently short pulse durations. However, external amplification and compression of the pulses add cost and complexity and may degrade the spatial and temporal pulse quality. Moreover, many amplifier schemes are limited in repetition rate which is a challenge for numerous scientific and industrial applications. In contrast, ultrafast thin-disk laser (TDL) oscillators are a simple and compact approach to directly generate powerful ultrashort pulse trains at megahertz repetition rates. State-of-the-art high-power mode-locked TDL oscillators operating around 1 μm central wavelength deliver hundreds-of-watt average power in pulses with hundreds of femtoseconds duration and several tens of microjoule pulse energy. These lasers have already been successfully used to drive initial experiments in high-field science at megahertz repetition rate without any external amplification. Yet, external pulse compression to the sub-100-fs regime was required for these experiments. Generating powerful sub-100-fs pulses directly from ultrafast TDLs would strongly improve their suitability for application fields such as material processing, bio-medical research, or fundamental science. Nevertheless, prior to this work, the power levels achieved by TDL oscillators in the sub-100-fs regime have been limited to 5 W and the minimum pulse duration was 60% longer than for bulk Yb-based oscillators.
    This thesis describes the development of novel ultrafast Yb-based TDL oscillators with improved performance at sub-100-fs pulse duration. During the last 17 years, the shortest pulse durations from ultrafast TDLs were obtained by semiconductor-saturable-absorber-mirror (SESAM) mode locking of different Yb-doped gain crystals with broad emission cross sections. In this thesis, the potential of such broadband gain materials is explored in Kerr lens mode locking, which technique provides a faster response and a high modulation depth. The influence of key laser parameters is investigated for the generation of powerful ultrashort laser pulses. This research led to a Kerr lens mode-locked (KLM) TDL based on an Yb:LuO crystal with a record-high average power from any TDL in both sub-100-fs and sub-50-fs pulse duration regimes. With more than 10 W of average output power in 90 fs pulses, the laser emits twice more power than previously achieved by sub-100-fs-class TDL oscillators. This proof-of-principle study opens avenues for average- and peak-power scaling towards the generation of ultrashort pulses from simple single-stage lasers with hundred watts of average power and multi-ten microjoules of pulse energy. These results confirm the potential for compact ultrafast Yb-based TDL oscillators to replace complex amplifier systems and Ti:sapphire-based lasers for an extensive range of applications.
    Benefiting from the fruitful combination of the Kerr lens mode locking scheme and the broad emission of the gain materials, TDL oscillators reach new pulse duration limits. Unprecedentedly, two ultrafast TDLs based on Yb:LuO and Yb:CALGO crystals generate shorter pulses than oscillators based on bulk crystals of the same materials. With 30 fs pulse duration, the first KLM Yb:CALGO TDL delivers pulses 60% shorter than any previously reported TDL. This pulse duration is also equally short to the shortest pulses emitted by any Yb-based bulk oscillator. Compared to the standard end-pumping configurations of bulk lasers, it appears that the TDL pumping scheme is advantageous to produce ultrashort pulses since it circumvents the need for an intra-cavity dichroic mirror that could limit the optical spectrum. While the shortest pulses of 35 fs from the Yb:LuO TDL feature optical spectra nearly three times larger than the gain bandwidth, the 30 fs pulses from the Yb:CALGO laser exploit only a fraction of the full bandwidth of the ultra-broadband gain material. These results indicate that further optimization of the mirror optical coatings for a broadband high reflectivity and flat dispersion is paramount to outperform the current 10-cycle pulses delivered by these two lasers.
    These novel sources aim at directly driving exciting new applications in the fields of spectroscopy and high-field physics. An initial experiment has been realized to highlight the potential and reliability of these lasers and demonstrates the first fully-stabilized optical frequency comb based on a TDL. The two degrees of freedom of the frequency comb are the carrier-envelope offset (CEO) and the repetition rate frequencies. Both are detected and stabilized to a highly-stable radio-frequency external reference. A tight phase lock of the CEO frequency is achieved with an active feedback to the pump-diode current and the repetition rate is stabilized via a cavity mirror mounted onto a piezo-electric actuator. This approach of TDL-based frequency combs will benefit from the power-scalability capabilities of TDL oscillators resulting in simple high average power frequency combs without the need for any external amplification or nonlinear pulse compression. These sources should open doors to numerous experiments in the areas of metrology and broadband high-resolution spectroscopy, especially for future extreme ultraviolet (XUV) frequency combs generated via intra-cavity high-harmonic generation (HHG).
    Additionally, this thesis reports on the proof-of-principle realization of intra-cavity HHG inside an ultrafast TDL oscillator as a table-top pulsed source of XUV laser light. Using a state-of-the-art SESAM mode-locked TDL, the HHG is driven in a high-pressure gas jet and results in a compact setup operating at megahertz repetition rate. XUV laser light has been detected up to the 17th harmonic (61 nm, 20 eV), whereas no severe disturbance of the laser operation from the gas jet and subsequent HHG process was observed. Replacing the current driving laser by the above-mentioned KLM TDLs delivering substantially shorter pulses in combination with optimized phase matching conditions for the HHG process and improved XUV extraction will allow for significantly higher photon flux at even higher harmonics. By stabilization of the repetition rate and CEO frequencies of the KLM driving oscillator, the generation of an XUV frequency comb from a simple single-stage source is within the reach of ultrafast TDL oscillators. Due to the high-photon flux resulting from the high intra-cavity average power of the laser, this class of compact coherent XUV light sources has the potential to become a versatile tool for areas such as attosecond science, nanometer-scale imaging and precision XUV spectroscopy.